【摘 要】
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随着对环境污染和替代能源使用的日益关注,迫切需要开发绿色可持续的电化学储能装置。超级电容器作为一种新型的储能装置,以其超高的功率密度、超长的循环寿命和可靠的安全性能被认为是传统蓄电池的重要补充。目前商用超级电容器的电极材料通常为金属@碳复合材料或金属化合物等金属基功能材料,而具有高电容性能的金属基电极材料的制造成本往往较高,限制了其应用范围。因此,价格低廉的金属基电极材料前驱体和简便合成方法的探索
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随着对环境污染和替代能源使用的日益关注,迫切需要开发绿色可持续的电化学储能装置。超级电容器作为一种新型的储能装置,以其超高的功率密度、超长的循环寿命和可靠的安全性能被认为是传统蓄电池的重要补充。目前商用超级电容器的电极材料通常为金属@碳复合材料或金属化合物等金属基功能材料,而具有高电容性能的金属基电极材料的制造成本往往较高,限制了其应用范围。因此,价格低廉的金属基电极材料前驱体和简便合成方法的探索是目前超级电容器领域重要的研究方向。本文将含O、N、P、S等杂原子及Fe、Al、Ni等无机金属元素的工业污泥高值化回收利用,制备了高性能超级电容器电极材料,研究了金属基电极材料的形成过程和储能性能。主要研究内容和创新点如下:（1）以含钙长石和吡啶的油性污泥为原料,通过氯化焙烧法成功地制备了多孔Fe-N-C材料（FCN-500）。并提出了FCN-500的形成机理,即油泥中无机含铁矿物（钙长石）中的铁离子(Fe3+)在Na Cl的协助下迅速解离,然后与油泥中的主要有机物（吡啶氮）配位,形成了吡啶氮-铁（（C5H6N）n-Fe）络合物,然后再进一步碳化形成FCN-500。相比于获得的其他不具Fe-N-C活性位点的电极材料,FNC-500具有更高的比电容(286.30 F·g-1,在电流密度为0.5 A·g-1时)、能量密度(33.50 Wh·kg-1,在能量密度为606.10 W·kg-1时)及优异的循环稳定性（10000次循环后电容保持率超过80.1%）。（2）利用自模板法从有机废盐泥中成功地合成了铝氧掺杂多孔碳（Al/O doped Porous Carbon,AOPC）。结合多种表征技术等对复合材料进行了详细的物理化学表征。并且对AOPC材料的电化学性能进行了深入的研究,研究发现该AOPC-600对称水系超级电容器在0.5 A·g-1电流密度下的电容为416.35 F·g-1,并且在功率密度为1300 W·kg-~1下能量密度为43.33 Wh·kg-1,展现出优异的双电层电容性能。所获得的AOPC-600在超级电容器中的更优异的性能的原因如下:（1）较大的表面积,能够吸附更多的电解质离子;（2）分级的多孔通道,有利于加快电解质离子在电极/溶液界面上的传输速率;（3）较丰富的微孔,可以使离子中心更接近电极表面,从而增强电容;（4）较高含量的Al/O掺杂,可提供更多的活性位点。（3）将含有Ni、Fe和Al元素的电镀污泥用盐酸溶解,并加入尿素沉淀剂,通过简便的水热法成功制备了双层金属氢氧化物（LDH）。进一步,我们发现,制备的LDH结构中具有由氮原子桥联配位的各种活性Ni,这些活性Ni大大地促进了电解质与电极材料界面上的电子转移,从而该LDH表现出优异的赝电容性能(0.5 A·g-1下比电容为1652.20 F·g-1)。
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