分子纳米磁体在高密度信息存储、量子计算、分子自旋原件等方面具有潜在的应用前景,其中稀土分子纳米磁体的设计合成及性质研究是当前分子磁性的研究热点。本论文旨在探索影响稀土金属分子基磁体磁学行为的因素,寻找拥有高“阻塞”温度(TB,blocking temperature)及翻转能垒(Ueff)的单分子磁体的合成策略以及理论依据。选择具有强旋轨耦合,即可以产生强磁各向异性的稀土金属Dy和Er为自旋中心,与β-二酮类配体以及螯合配位模式的辅助配体构筑[LnN206](Ln=Dy,Er)型的单核配合物,选择铵盐作为抗衡阳离子构筑合成[Dy08]型的单核配合物,讨论了溶剂效应、构型以及抗衡阳离子对单核单分子磁体的磁动力学的影响。此外,研究了具有慢磁弛豫行为的金属有机框架类配合物的磁构关系,并采用席夫碱类与苯甲酸构筑合成了双核镝单分子磁体,并讨论了桥联配体以及金属构型对于磁体行为的影响。具体研究内容和研究结果如下：1.第二章,基于三种β-二酮和辅助配体构筑了五例[DyN206]型单核金属镝(Ⅲ)配合物,分别为[Dy(5-N02-Phen)(tfmb)3](1,tf-mb=4,4,4-三氟-1-(4-甲苯基)-1,3-丁二酮,5-NO2-Phen=5-硝基-1,10-邻二氮菲)、[Dy(DMF)2(tffb)3](2,tffb=4,4,4-三氟-1-(4-氟苯基)-1,3-丁二酮)、[Dy(bpy)2(tfnb)3]’0.5C4H8O2(3,tfnb:4,4,4-三氟-1-(2-奈基)-1,3-丁二酮)、[Dy(bpy)2(tffb))3]·(C4H802)1/3(4,bpy=2,2’-联吡啶)以及[Dy(Phen)2(tffb)3](5,Phen=1,10-邻二氮菲)。从结构来看,1-5的畸变程度按照3>2>4≈1>5的顺序变化。相邻金属之间的最短距离分别为10.035 A,8.750 A,10.035 A,9.019 A以及9.679 A。磁性研究表明,无外加直流场情况下,配合物1-4的虚部均表现出了弱的温度依赖的交流磁化率信号,而配合物5表现出了强的信号。外加1200Oe的直流场下,配合物1-5的量子隧穿效应得到有效抑制,拟合得到有效能垒(△E/kB)的顺序为5(91.70 K)>4(87.31 K)>1(82.93 K)>2(55.36 K)>3(38.66 K)。有趣的是,配合物2频率依赖的交流磁化率出现了两个弛豫过程,分别归属为快弛豫过程(FR)以及慢磁弛豫过程(SR)。配合物4和5分别在2.2 K以及2.0 K时出现了蝴蝶状的磁滞回线。2.第三章,探究了溶剂效应对于构型以及磁动力学行为的调控。比较单核配合物[Dy(Phen)(tfmb)3](6)与[Dy(Phen)(tfmb)3]·0.5C4H8O2(7)以及Dy(bpy)(tfmb)3](8)与[Dy(bpy)(tfmb)3]·0.5C4H8O2 (9)在有无溶剂情况下的结构变化以及磁性变化。从能垒和弛豫时间上对比发现,配合物7要优于配合物6,而配合物9要优于8。研究发现除了金属离子的构型外,弱的相互作用力导致的不同的耦极耦极相互也是影响磁性的重要因素。3.第四章,选择不同的抗衡阳离子,得到了三例β二酮类[Dy08]型四方反棱柱构型的单核配合物,[Hthyl3N][Dy(tffb)4] (10, Hthyl3N=三乙胺), [Butyl4N][Dy(tfnb)4] 11,Butyl4NBr=四丁基溴化铵)[Hthyl3N][Dy(dbma)4] (12, Hthyl3N=三乙胺)磁性研究发现,这三个配合物均表现出了场诱导的单核单分子磁体行为。通过与文献中类似配合物比较,发现不同空间位阻的季铵盐对于磁性也会产生一定的调控作用。4.第五章,合成了单核配合物[Er(Phen)(tfmb)3] (13)与[Er(Phen)(tfnb)3] (14),并对它们进行了结构和磁性表征,考察不同的二酮配体对于四方反棱柱构型的金属Er单核配合物磁性的影响。5.第六章,以草酸与金属镝构筑了二维镝层状配合物,[Dy(C2O4)15(H2O)3]·2nH2O(15)。结构显示,金属镝离子处于三帽三棱柱构型中,邻近的金属离子通过草酸根以μ2-KO,O’的双桥联方式连接。磁学表征显示,在700 Oe的直流场下,配合物15表现出了双弛豫过程,归属为快弛豫和慢弛豫过程,对应的能垒和弛豫时间为3.8 K,4.3×10-2 s与10.7 K,4.39×10-6 s,分别归因为金属Dy离子自身的磁各向异性以及外加磁场或是耦极耦极相互作用加强量子隧穿效应所致。并与文献中类似配合物进行了比较,进一步讨论了磁构关系。另有,通过Dy(PhCOO)3与多齿配位的席夫碱配体1,5-二(2-羟基-3-甲氧基苯亚甲基)碳酰肼(H4L)反应得到了一个双核镝单元的配合物,[Dy2(H3L)2(PhCOO)4]·4H2O (16),结构显示,金属离子同样处于一个三帽三棱柱构型中,邻近的金属离子由羧基采用μ:η1,η2的配位模式以及羟基氧采用μ:η2的配位模式桥联形成,并讨论了桥联方式以及金属离子构型对于磁体性质的影响。