氮氧化物(NOx)是大气污染物之一,会造成酸雨、光化学烟雾、臭氧层空洞以及细颗粒物污染等一系列环境问题,对人体健康和生态环境产生极大危害,有效控制和减少氮氧化物的排放是改善大气环境质量的迫切需要。氨选择性催化还原(NH3-SCR)技术是目前应用最广泛、技术最成熟的治理固定源NOx的方法。目前商用钒钛催化剂(V2O5/TiO2)是它的核心催化剂,该催化剂的最佳活性温度较高(300~400°C),而且脱硝系统通常布设于脱硫除尘装置之前,因此对催化剂抗粉尘、抗中毒性能要求较高。因此,开发低温、高效的NH3-SCR催化剂对解决这一问题具有非常重要的意义。锰物种具有丰富的可变价态,锰及其氧化物作为催化剂的活性组分展现了优越的低温活性而受到格外关注。近年来,以SAPO-34分子筛为载体制备的NH3-SCR催化剂,由于其活性高、反应温度窗口宽、酸性适宜、水热稳定性好等因素受到研究者的广泛关注。本论文采用水热晶化法制备MnSAPO-34分子筛催化剂,通过对分子筛进行活性测试、XRD、SEM、粒度分析、XPS、程序升温还原/脱附等表征手段,研究了Mn和Si投加量、晶化时间、双模板剂使用、焙烧温度等制备参数对分子筛催化剂NH3-SCR催化性能的影响,取得了以下结论:(1)适当的Mn投加量可制备出具有CHA型拓扑结构的、结晶度较好的MnSAPO-34分子筛,过多的Mn投加量会降低分子筛结晶度和减小比表面积。合成的分子筛呈现立方体结构,晶粒尺寸大小介于2μm和50μm之间。焙烧温度的改变对MnSAPO-34分子筛的形貌及尺寸大小影响很小,但提高焙烧温度会使分子筛的比表面积减小,孔径增大。缩短晶化时间可使分子筛晶粒中径减小到3μm以下,并保持较高的比表面积。使用双模板剂调控晶粒尺寸大小并不成功,晶化时间过长、三乙胺与晶化液原料反应剧烈或许是不成功的原因。(2)采用水热合成方法,以n(Mn O)/n(P2O5)比值为0.1,n(SiO2)/n(P2O5)比值为0.8,三乙胺为模板剂,采用6 h晶化时间,550°C焙烧制备的MnSAPO-34分子筛催化剂具有最佳SCR活性,其催化活性在250°C~300°C得到迅速提高,NOx转化率接近100%,N2选择性高于80%,活性温度窗口较广(280°C~400°C)。(3)MnSAPO-34分子筛中Mn含量较低,存在骨架锰原子和少量非骨架锰氧化物,经高温焙烧后,分子筛表面Mn物种主要以高氧化态形式出现,以Mn4+为主,推测催化剂的主要活性物种为MnO2,同时提高Mn3+在催化剂中的比例有助于提高催化活性。(4)在适当的合成条件下,Mn的引入可增强分子筛对NO和NH3分子的吸附,而强吸附态NO及强吸附态NH3的相互作用可能是催化活性快速提高的原因。