【摘 要】
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EU-1是以溴化六甲双铵为模板剂合成的EUO型沸石,具有一维微孔孔道结构,空间群属于Cmma,含有十元环直孔道(0.58X0.41nm)及与之垂直联通的十二元环侧袋(0.68×0.58nm),具有独特
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EU-1是以溴化六甲双铵为模板剂合成的EUO型沸石,具有一维微孔孔道结构,空间群属于Cmma,含有十元环直孔道(0.58X0.41nm)及与之垂直联通的十二元环侧袋(0.68×0.58nm),具有独特的孔道结构。EU-1分子筛的特殊结构使其在二甲苯异构化和苯异丙基化等择形反应中有较高的活性和选择性。传统的EU-1分子筛采用氢氧化钠作为碱源合成,产物为钠型分子筛,制备催化剂时须经多次离子交换为铵型EU-1分子筛,制备过程耗时、耗水和操作路线繁杂;分子筛生产中母液不加利用会造成大量废水排放,和现代清洁生产理念不符;小晶粒分子筛有高比表面和高活性等诸多优势已经成为分子筛研究的热门课题,因此开发小晶粒EU-1分子筛也成为EU-1分子筛研究的必然趋势。本论文尝试在无钠体系下合成EU-1分子筛,采用常见的季铵碱作为碱源、铵型硅溶胶和拟薄水铝石作为硅铝源一步合成铵型分子筛,再经焙烧直接获得氢型EU-1分子筛。论文研究并讨论了不同碱源、硅铝比、投料顺序等因素对EU-1分子筛合成的影响。本论文还研究了另一种EU-1分子筛的改进无钠合成方法,即合成中采用氢氧化六甲双铵同时作为模板剂和碱源,研究考察了碱硅比、水量和晶化时间等因素对合成的影响,该方法可实现母液循环利用。小晶粒EU-1分子筛的合成作为本论文研究工作的另一部分,实验采取了晶种导向剂法、低温陈化法、晶种导向剂结合低温陈化法等三种方法合成小晶粒EU-1分子筛,通过XRD、SEM、FT-IR、NH3-TPD、N2吸附等手段对合成产物进行物性表征;结果表明,晶种导向剂结合低温陈化法合成小晶粒EU-1分子筛,其合成样品粒径较小、比表面积高。此外,为了进一步证明实验的可行性,在实验室研究的基础上对晶种导向剂低温陈化法合成小晶粒EU-1工艺进行了放大试验,结果与小试实验吻合。
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