【摘 要】
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分子电子学作为纳米电子学的重要分支,主要研究底端分子在充当导线、开关、传输能量和储存信息的潜在可行性和作用规律,近年来得到快速发展,成为当前研究的热点。其中,以有机共轭分子为桥联配体,以过渡金属为两端电活性中心的分子导线,其电子输运性质的研究又是当前分子电子学的研究热点之一。在众多金属有机分子导线中,钌金属配合物由于其较好的化学稳定性和可逆电化学活性而被广泛研究。本论文设计合成了以金属钌为活性金属
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分子电子学作为纳米电子学的重要分支,主要研究底端分子在充当导线、开关、传输能量和储存信息的潜在可行性和作用规律,近年来得到快速发展,成为当前研究的热点。其中,以有机共轭分子为桥联配体,以过渡金属为两端电活性中心的分子导线,其电子输运性质的研究又是当前分子电子学的研究热点之一。在众多金属有机分子导线中,钌金属配合物由于其较好的化学稳定性和可逆电化学活性而被广泛研究。本论文设计合成了以金属钌为活性金属中心,以寡聚噻吩和寡聚硒酚为桥链配体的两类双金属钌分子导线,利用NMR核磁技术结合X-射线单晶衍射确定了分子线的分子结构,通过伏安技术和UV-Vis-NIR-IR研究了分子线的电子转移行为,系统考察了桥联配体种类和五元杂环数目对分子导线光学行为和电子转移机制的影响。我们的研究为分子导线的设计和筛选提供了参考。具体研究内容如下:1.设计合成了以1-4个噻吩单元为桥联配体的寡聚噻吩双金属化合物（1-a～4-a）。所有目标目标产物均经~1H NMR、13C NMR和31p NMR表征,其中单噻吩双钌配合物（1-a）和二噻吩双钌配合物（2-a）结构经X-ray单晶衍射确认;利用伏安技术和UV-Vis-NIR-IR光谱技术研究了分子线电子转移行为。研究表明:（1）化合物1-a～3-a发生连续两步失单电子过程,而化合物4-a则发生一步失两电子过程;（2）随着噻吩环单元数的增加,两金属中心之间距离逐渐增大,导致两金属间耦合作用减弱;（3）UV-Vis-NIR-IR光谱数据表明:当分子线失去一个电子形成混价化合物时,电荷大部分离域在桥联配体上,少部分离域在金属上,但随着噻吩环数目增多,分子线增长,桥联配体为四噻吩时电荷几乎完全定域在桥联配体上。2.第三章设计并合成了以1-3个硒吩单元为桥联配体的双金属钌化合物（1-b,2-b,3-b）。所有物质均经同噻吩为单元的分子导线相同方法和技术进行确认、表征和研究,得到了同噻吩类分子导线相似的实验结果,即随着硒吩环单元数目的增多,有机配体共轭性增强,两金属间相互作用减弱,当分子导线形成混价化合物时,电荷离域在整个分子导线上。我们的研究清楚表明噻吩类和硒吩类分子导线中具有相似的电子耦合和电荷传输行为,噻吩类分子导线的电子传递能力稍强于硒吩类分子导线。
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