【摘 要】
：
离子水溶液广泛存在于自然界中,其中卤素离子无机盐对维持生态平衡起着举足轻重的作用,为探究卤素离子水合及其与蛋白间的相互作用,本文尝试构建氟离子的浮动电荷可极化力场,主要研究内容如下:1.应用量子化学方法MP2/aug-cc-p VTZ//B3LYP/6-311++G（d,p）计算[X（H2O）1-6]-（X-=F-/Cl-/Br-/I-）的几何结构和结合能。为描述水合氟离子中水分子分布的各向异性,
论文部分内容阅读
离子水溶液广泛存在于自然界中,其中卤素离子无机盐对维持生态平衡起着举足轻重的作用,为探究卤素离子水合及其与蛋白间的相互作用,本文尝试构建氟离子的浮动电荷可极化力场,主要研究内容如下:1.应用量子化学方法MP2/aug-cc-p VTZ//B3LYP/6-311++G（d,p）计算[X（H2O）1-6]-（X-=F-/Cl-/Br-/I-）的几何结构和结合能。为描述水合氟离子中水分子分布的各向异性,基于原子-键电负性均衡浮动电荷分子力场（ABEEM/MM）,本文设计了3种F--H2O体系的理论模型:（1）单位点的电荷局域守恒模型（ABEEM/MM-I）;（2）单位点的电荷整体守恒模型（ABEEM/MM-II）;（3）多位点的电荷整体守恒模型（ABEEM/MM-III）。模型I和II的区别在于是否允许F-与其第一水合层分子间存在电荷转移,二者均采用单个电荷位点表示F-;而模型III采用7个电荷位点表示F-。构建势能函数,以QM结果为参考,拟合优选力场参数,应用上述3种模型,计算[F（H2O）3-6]-的结构和结合能。与QM结果相比,3种模型计算得到的F-和第一水合层H之间的平均距离(R-F H)的平均绝对偏差（AAD）分别为0.015?、0.015?、0.068?,F-和第一水合层中H-O形成的键角(?-F H-O)的AAD分别为0.94°、0.18°、1.75°,F-与H2O的平均结合能（（35）E）的相对均方根偏差（RRMSD）分别为0.69%、5.93%、69.54%,ABEEM/MM电荷分布与QM结果的线性相关系数分别为0.96、0.99、0.99。模型II和III中,F-的电荷转移量平均值（Δq）分别为0.404a.u.和0.349 a.u.,QM得到的Δq为0.384 a.u.。模型II的结果明显优于模型I,表明考虑F-与其第一水合层间的电荷转移是非常必要的。而模型III仍需进一步完善其势能函数和调节力场参数,改善结构和结合能的计算结果。2.采用相同的QM方法计算[X（NMA）1-4]-（X-=F-/Cl-/Br-/I-）体系的结构、电荷分布和结合能。基于ABEEM/MM-II模型在F--H2O体系中的表现,将其参数转移到F--NMA体系,计算[F（NMA）1-4]-的结构和结合能。与QM结果相比,R-F H的AAD为0.204?,)（?）-F H-N的AAD为0.69°,（35）E的RRMSD为58.90%。ABEEM/MM电荷分布与QM结果的线性相关系数大于0.98。相关参数仍需进一步调节优选。本文尝试将氟离子的ABEEM/MM单位点模型发展到多位点模型,并初步构建了相关的浮动电荷势能函数,为将来建立卤素离子体系的ABEEM/MM力场,用于探讨含卤素离子电解质水溶液体系的结构和性质,提供了重要参考。
其他文献
意识形态历来是中国共产党的一项极端重要的工作,它事关国家的长期繁荣稳定发展。随着我国网络信息的不断发展,网络空间汇聚起各种思想和观点,意识形态的斗争也逐渐向网络空间蔓延。现阶段,我国网络意识形态安全工作面临着国际和国内的双重挑战,国际网络霸权主义对国内网络主流意识形态造成了巨大冲击。党的十八大以来,习近平就如何做好网络意识形态安全工作做了多次讲话,高屋建瓴地提出一系列新思想、新论断。这些重要论述继
本文报道了一种新的邻氨基苯磺酸自掺杂聚苯胺与多壁碳纳米管的复合物（MWCNTs-SPAN）作为固相微萃取（SPME）纤维涂层,并用该纤维涂层与自制SPME组件结合,用于提取目标分析物。首先,利用不锈钢丝和不锈钢管自制SPME组件,然后在经过预处理的不锈钢丝上通过循环伏安法制成MWCNTs-SPAN纤维涂层。将该涂层用于提取水样中的目标分析物,实验优化了试剂的用量、循环伏安的参数,观察了涂层形貌,确
胶囊是由具有超弹性的薄膜包裹液滴而形成的核壳结构,具有很好的变形能力。它既存在于自然界中--如双凹形红细胞,也存在于人工产品中--如药物递送载体等。由于胶囊的膜具有一定的弯曲阻力和不可压缩性,在流场条件下极易发生复杂形变。因此,研究胶囊在不同流场下的动力学行为对细胞的封装设计和药物的传递控制等现实应用具有重要意义。本文采用基于流固耦合的有限元分析,系统地考察了超弹性胶囊在剪切流场和拉伸流场下的运动
＜正＞以智能制造、智慧能源、智慧交通、智慧城市为转型方向中国第一套6000千瓦火电机组、世界第一台双水内冷发电机、中国最大的1.2万吨水压机、中国第一套30万千瓦核电机组……曾经创造过中国装备制造业众多"首创"和"之最"的上海电气集团,在新一轮智能制造发展时代,又在积聚力量,创造新的辉煌。在智能制造领域,上海电气目前拥有工业机器人、3D打印机、铺丝机、铺带机、自动化控制、大中型电机、变频器、机床等
＜正＞重要发现:·当前公众理想子女数的主流选择是2个，公众对生育1个孩子的意愿感受度最高。·收入压力大、时间精力不足、教育成本高是育龄群体“不愿生”的三个主要原因。·传统生育观念淡化，生育性别无差别成主流，养儿防老、多子多福等传统生育观念式微。·个人的生育动机从社会化责任转向个体化动机；女性的生育动机低于男性。
太平溪位于余杭区鸬鸟镇境内,是鸬鸟镇内一条重要的行洪通道。目前河道由于滩地侵占,局部河段缩窄,堰坝破损导致水位抬升,河道行洪能力不足,部分河岸堤防挡墙高程低于设计洪水位高程,存在极大的安全隐患。以太平溪河道行洪整治为例,提出了设计洪水计算,MIKE11复核设计洪水位高程方法,从河床整修、堤防断面设计和堰坝修复方面提升行洪能力,可供类似山区型河道整治工程借鉴。
马克思主义中国化时代化发展孕育出人类文明新形态。人类文明新形态的创造、丰富与发展是人类社会发展史上的重大事件。人类文明新形态是新时代中国特色社会主义的理论与实践成果，是科学社会主义的当代表征；人类文明新形态是中华优秀传统文化的时代性重构，是中华民族伟大复兴的文明成果；人类文明新形态是中国式现代化道路的主体内容，是中国式现代化的本质要求。通过制度形态、文化形态和路径形态等三个维度的立体性考察，人类文
一种环境友好的氢燃料生产方法是电化学分解水,在电催化剂的帮助下,阴极发生析氢反应（HER）生成H2,阳极发生析氧反应（OER）生成O2。目前,贵金属基催化剂常用于HER和OER反应,但贵金属基催化剂的稀缺性、高昂的成本和不稳定性一直阻碍着它们的广泛应用。所以,开发原材料丰富、造价低廉且对HER和OER反应具有高活性的电催化剂,是实现电解水工艺低耗能、高效率的关键。本文以双金属有机框架（MOFs）为
为了缓解能源枯竭和环境污染问题,燃料电池作为一种效率高、无污染的能量转换设备倍受科学家们青睐,但是迟缓的阴极反应动力学和造价昂贵的贵金属阴极催化剂限制了其大规模的商业化应用。碳基过渡金属催化剂由于其高催化活性和低廉的价格已经成为阴极催化材料的一个重要研究方向。本文从复合结构设计的角度出发,制备了不同形貌的杂原子掺杂碳基过渡金属复合材料,主要内容如下:（1）以尿素和聚乙烯亚胺为碳/氮源,以六水合氯化