新型氧化锰材料的制备及功能化探索

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随着现代社会的飞速发展,能源与环境问题越来越突出。纳米科技的飞速发展为解决能源与环境危机提供了无尽的机遇与广阔的前景。锰氧化物的优异性质使得它在催化、吸附、离子交换、通讯、微波铁氧体、软磁铁氧体、气敏、湿敏等诸多领域都有广泛的应用。但目前国际上对氧化锰制备方法和结构的研究还存在不足,比如,在制备大比表面积、高热稳定性以及结构形貌和尺寸可控的氧化锰等方面仍然面临很大的挑战,同时氧化锰的功能(光、电、催化以及吸附性能等)有待于进一步探索和开发。针对目前存在的这些问题,本文开展了以下几部分工作:(1)氨气蒸发诱导水解法制备Mn2O3/SBA-15催化剂采用氨气蒸发诱导水解后处理的方法制备高负载量的Mn2O3/SBA-15催化剂,该催化剂具有高的比表面积、有序度,并且Mn2O3粒子均匀地涂附在SBA-15的孔壁上,具有较高的分散度,并且无孔道堵塞。这主要归因于在氨蒸汽的作用下,孔道中的锰前驱体水解生成MnOOH,并且在氨蒸汽的压力作用下,MnOOH均匀地覆盖在SBA-15的孔壁上。考察了催化剂在过氧化降解高浓度亚甲基蓝和乙醇的性能,结果表明,50% Mn2O3/SBA-15具有最好的催化活性,其催化性能随着温度的升高、pH的降低而提高。(2) KMnO4氧化碳制备结构可控的MnOx (1≦x≦2)在低温的条件下,利用KMnO4氧化碳制备了结构可控的层状结构的Birnessite-type MnO2和2×2隧道结构的MnO2。考察了反应温度、时间、溶液的pH以及反应物的浓度对产物结构的影响,通过X射线衍射、场发射扫描电镜和透视电镜等测试手段,对产物的晶型以及结构进行了分析和表征,并且对MnO2的形成和生长机理进行了探索。同时,以核壳MnO2为前驱体通过低温还原制备了核壳的Mn2O3、Mn3O4和MnO。分别对核壳的MnO2和核壳的Mn2O3进行了催化、电化学性能和吸附性能测试,结果表明,核壳结构MnO2与核壳结构Mn2O3不仅具有很好的催化性能,同时MnO2表现出优异的电容性,而核壳结构Mn2O3则具有较好的吸附性能。(3)低温制备新型LiMn2O4材料以上述制备的MnO2为前驱体,与LiOH·4H2O混合后,分别在氮气和空气中400oC处理,制备了结构可控的LiMn2O4材料,通过XRD、FESEM等测试手段,对产物的晶型以及结构进行了分析和表征。
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