【摘 要】
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核燃料循环过程中所产生的大量放射性含铀废水会对生态环境和人类健康造成严重威胁。因此,高效绿色地处理含铀废水具有重要意义。本文将功能化改性后的氧化石墨制成气凝胶复合材料,兼具较好的铀吸附性能、吸附选择性和可回收性。本文的主要研究内容如下:以氧化石墨粉（Graphite Oxide Powder,GOP）为原料,针对GOP层间强烈的范德华作用易引起团聚,使比表面积降低、铀吸附性能下降的问题,通过NaO
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核燃料循环过程中所产生的大量放射性含铀废水会对生态环境和人类健康造成严重威胁。因此,高效绿色地处理含铀废水具有重要意义。本文将功能化改性后的氧化石墨制成气凝胶复合材料,兼具较好的铀吸附性能、吸附选择性和可回收性。本文的主要研究内容如下:以氧化石墨粉（Graphite Oxide Powder,GOP）为原料,针对GOP层间强烈的范德华作用易引起团聚,使比表面积降低、铀吸附性能下降的问题,通过NaOH/超声处理的方法,对GOP进行功能化改性,制备了氧化石墨纳米片（GONs）铀吸附材料。GOP经处理,比表面积由0.24 m~2·g-1增大至137.04 m~2·g-1,表面羧基、羟基活性基团含量也明显增多。研究发现,当NaOH浓度大于2.0 mol·L-1时,铀吸附容量不再增大。GONs吸附U（Ⅵ）的最佳pH为5.0,在120 min可达到吸附平衡,其最大吸附容量为578.03 mg·g-1。吸附动力学、吸附等温线、吸附热力学研究表明,GONs吸附U（Ⅵ）的过程是以化学吸附为主的、自发的、吸热的单分子层吸附。羧基、羟基中氧上的孤对电子与U（Ⅵ）的配位作用为GONs的主要吸附机制。功能化改性使GOP吸附性能明显提升,但改性后的GONs宏观形貌仍呈粉末状,在实际应用中难以分离回收和循环利用。因此,以GOP和羧甲基纤维素（CMC）为原料,经NaOH/超声处理并用环氧氯丙烷交联,通过一步法制备了GONs/CMC气凝胶（CGNC）。CGNC气凝胶独特的三维网络多孔结构有利于U（Ⅵ）与吸附位点接触,且在铀溶液中易回收。结合拉伸性能、压缩性能和吸附性能测试的实验结果,当GONs含量为20%时,GNGC综合性能最佳,同时相较于纯羧甲基纤维素气凝胶（CC）、氢键作用结合的CMC/GO气凝胶（PCG）,其力学性能和铀吸附性能均更优异。系统性铀吸附实验测试表明,CGNC吸附U（Ⅵ）的最佳pH为5.5,在90min即可达到吸附平衡,298 K时最大吸附容量为621.12 mg·g-1。基于吸附动力学、吸附等温线和吸附热力学分析,确认该吸附过程为自发吸热的化学吸附,符合单分子层吸附机制。同时,CGNC对U（Ⅵ）具有优异吸附选择性,其分配系数高达10215.30 m L·g-1。经过7次吸-脱附循环仍能保持80%以上的吸附效率,具有良好的循环再生性。吸附机理研究结果表明,在CGNC对U（Ⅵ）的去除过程中,不仅其表面的羧基、羟基活性基团与U（Ⅵ）发生了配位作用,而且也发生了氧化还原,U（Ⅵ）被CGNC从正六价还原成了正四价。
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