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近年来,随着社会经济的快速发展,以化石资源为主的能源需求急剧增加,同时带来严重的能源短缺和环境污染等问题。合成气经二甲醚羰基化,然后乙酸甲酯加氢合成乙醇是乙醇生产的新技术。开发二甲醚羰基化催化剂和乙酸甲酯加氢催化剂是实现该技术的关键。本文采用水热合成法和溶胶凝胶法分别制备二甲醚羰基化和乙酸甲酯加氢反应的分子筛催化剂。重点研究了铂铜双金属和软模板剂对丝光沸石分子筛结构和二甲醚羰基化性能的影响,以及银铜双金属负载的全硅分子筛催化剂乙酸甲酯加氢反应的性能。进行了 Ar 吸脱附、XRD、NH3-TPD、SEM、TPO、XPS、EDS mapping、HRTEM、GC-MS和核磁共振等的表征。采用水热合成法制备了丝光沸石分子筛催化剂,用于二甲醚羰基化反应。通过离子交换法负载Cu助剂,然后通过浸渍法负载Pt助剂,研究了 Pt和Cu双金属对丝光沸石二甲醚羰基化性能的影响。NH3-TPD结果表明,Cu的添加可以引入中强酸活性位,可以有效地增强活性组分与分子筛之间的相互作用。HRTEM和EDS mapping结果表明,Pt的添加提高了 Cu在催化剂表面的分散性,使得CuO更容易被还原,增强了催化活性。DRIFTS和Py-IR结果表明,Pt和Cu的相互作用增加了 8元环的Br(?)nsted酸量,从而提高了催化活性。分子筛12元环上的H被金属取代,酸量减少,从而减少了积炭。催化剂考评结果表明,相比其它改性的催化剂,Pt和Cu的添加量分别是1 wt%和2 wt%的1Pt/Cu-MOR催化剂二甲醚羰基化催化活性最高,在200℃、1.0 MPa、空速为2400 ml/(g·h)条件下,二甲醚转化率和乙酸甲酯选择性分别为86.0%和96.0%。在水热合成过程中添加正丁胺和聚丙烯酰胺软模板剂,制备多级孔丝光沸石分子筛催化剂。Ar低温吸脱附结果表明,适量的软模板剂的添加提高了催化剂的比表面积和孔径。NH3-TPD和Py-IR结果表明,软模板剂的添加增加了强酸酸量,减少了 12元环的酸量。HRTEM和SEM结果表明,适量软模板剂添加形成更多的介孔,提高了反应物和中间产物的扩散,减少积炭从而提高催化剂的稳定性。27AlMAS NMR和29SiMAS NMR结果表明软模板剂添加诱导分子筛形成更多的骨架铝,增加了催化剂的活性酸位,增强催化活性。采用溶胶凝胶法制备了 HMS全硅分子筛,研究了 Ag和Cu双金属对乙酸甲酯加氢反应性能的影响。TEM和EDS mapping结果表明,Ag和Cu双金属间的协同作用提高了金属颗粒在催化剂表面的分散性,增加了金属活性位,并且形成铜银双金属间纳米颗粒,使CuO不容易被还原成Cu。更多的Cu+,提高了催化剂对乙酸甲酯和甲氧基的吸附性能,提高了催化剂的反应活性。Cu和Ag的添加量分别为20 wt%和1 wt%时,Cu1Ag/HMS催化剂乙酸甲酯加氢活性最高,在250℃、3.0 MPa、H2/MA=20(mol/mol),液时空速为1.6 h-1条件下,乙酸甲酯的转化率和乙醇选择性分别为94.4%和88.5%。氢氧化钠碱溶液处理丝光沸石分子筛催化剂,用于二甲醚羰基化反应。Ar低温吸脱附结果表明,适当浓度的碱溶液处理增加了催化剂比表面积和介孔孔容。NH3-TPD和DRIFTS结果表明,碱处理的丝光沸石分子筛具有更多的强酸酸量,增加布朗斯特酸量,提高了催化剂的催化活性。TEM结果表明,适当浓度的碱溶液处理的催化剂具有更多的介孔。三乙胺和四乙基氢氧化铵为模板剂制备纳米丝光沸石分子筛催化剂,用于二甲醚叛基化反应。Ar低温吸脱附结果表明,双模板剂的添加提高了催化剂的比表面积。NH3-TPD结果表明,双模板剂的添加增加了催化剂强酸活性位,提高了催化剂的活性。TEM和SEM结果表明,双模板剂的添加减小了催化剂的颗粒尺寸,提高了反应物和中间产物的扩散,提高催化剂的稳定性。