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近年来,随着各种可穿戴电子设备高速发展,具有柔性的新型能量存储装置引起了广泛关注。对于这些柔性能量存储器件而言,在拉伸,弯曲,滚动和折叠的不同变形下保持电化学稳定性特别重要。超级电容器作为传统电容器和二次电池之间的一种新型储能装置,在可穿戴电子产品领域具有巨大的应用前景。柔性超级电容器的关键是活性电极的柔性化,活性电极材料决定了器件的电化学性能和变形程度。目前,碳纳米材料的快速发展为制造高性能柔性电极创造了大量机会。其中,石墨烯因其优异的性质而备受关注。到目前为止,石墨烯基的柔性电极,例如独立支撑的石墨烯基薄膜,在柔性超级电容器中展现了极大的应用潜力。本论文主要研究石墨烯基薄膜电极的制备及其微观结构调控,获得了具有不同形貌的高性能石墨烯基电极材料。采用这些石墨烯基薄膜电极材料,构建了柔性全固态薄膜超级电容器,其显示出优异的柔韧性。本论文的主要研究内容如下:（1）采用真空过滤法制备独立式石墨烯/碳纳米管复合薄膜,利用碳纳米管作为层间间隔物,缓解了石墨烯纳米片在还原或干燥过程中不可逆聚集,所制得的复合薄膜显示了优异的柔韧性,在弯曲和折叠状态下薄膜结构仍然稳定,组装的全固态薄膜超级电容器显示出了超高的面积比电容(1340 mF cm-2和26.5 mF cm-2)和体积比电容(6.6 F cm-3和60 F cm-3)。（2）通过离子交联和真空过滤制备微观波纹状独立支撑石墨烯/碳纳米管复合薄膜,利用水分子作为层间间隔物和润滑层,有效降低了石墨烯片层间吸引力和层间摩擦力,使得在还原期间去除氧化石墨烯片上的含氧官能团,石墨烯片相对容易收缩并在面内收缩力下形成微波纹,这种微波纹形态学防止石墨烯基薄膜紧密堆叠,因此电解质离子可以获得更多的石墨烯表面积。基于这种微波纹石墨烯基薄膜作为有源电极的全固态柔性薄膜超级电容器显示出优异的面积和体积电容(127 mF cm-2,107 F cm-3),高体积能量密度为14.8 Wh L-1,功率密度为53.6W L-1,在1 mA cm-2下超过3000次循环时具有97%的优异电容保持率,远远超过致密堆叠层状石墨烯基超级电容器。