【摘 要】
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固态锂金属电池由于其高能量密度,高安全性等优点受到研究人员的广泛关注。然而,无机陶瓷电解质差的界面接触与有机聚合物电解质低的离子电导率成为制约固态电池发展的主要因素。通过物理或化学的方法将无机陶瓷与有机聚合物进行复合,不仅有效地缓解了界面接触问题,其离子电导率较无机陶瓷而言无明显降低,因此成为下一代电解质有力的候选材料之一。本文通过浇铸涂覆和原位聚合法分别合成了两种不同类型的复合电解质并对其在电池
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固态锂金属电池由于其高能量密度,高安全性等优点受到研究人员的广泛关注。然而,无机陶瓷电解质差的界面接触与有机聚合物电解质低的离子电导率成为制约固态电池发展的主要因素。通过物理或化学的方法将无机陶瓷与有机聚合物进行复合,不仅有效地缓解了界面接触问题,其离子电导率较无机陶瓷而言无明显降低,因此成为下一代电解质有力的候选材料之一。本文通过浇铸涂覆和原位聚合法分别合成了两种不同类型的复合电解质并对其在电池中的应用进行了研究。具体研究结果如下:（1）选用具有高离子电导率及环境稳定性的Li1.3Al0.3Ti1.7（PO4）3（LATP）作为填料,选用高介电常数的聚偏氟乙烯共六氟丙烯（PVDF-HFP）作为聚合物基质并通过浇铸涂覆法将两者复合。针对LATP对金属锂不稳定的问题,本文通过球磨的方式在LATP表面包覆一层纳米级的Si O。Si O包覆层的存在不仅有效地提升了复合物电解质的离子电导率(60℃下为1.68×10-4 S cm-1)、电化学窗口（4.8 V）和离子迁移数（0.44）等,还避免了LATP与金属锂之间的副反应。通过XPS证明,Si O与锂金属之间发生化学反应生成了稳定LixSi Oy界面,这种界面的存在不仅提升了电解质对金属锂的稳定性,还实现了离子在LATP相与聚合物相之间的自由传输。通过恒电流测试发现,所组装Li/CSEs/Li对称电池可在0.1 m A cm-2的电流密度下循环超800 h。（2）为解决填料颗粒在聚合基质中的团聚问题,本文使用聚酯纤维布作为基体,通过浇铸-热压的方式制备了3D Li6.4La3Zr1.4Ta0.6O12（LLZTO）框架。之后利用原位聚合的方式将有机单体与3D LLZTO框架复合得到3D复合物电解质。其中,3D LLZTO框架为离子提供了连续的传输通道,而聚合物则实现了电解质/电极间的紧密连接。实验证明,3D框架的加入不仅有效地提升了电解质的离子电导率(60℃下为1.96×10-3S cm-1),其机械性能及热稳定性也得到相应的提升。通过锂固体核磁测试证明,锂离子既可沿陶瓷相和聚合物相进行传输,也可沿陶瓷/聚合物界面进行传输。所组装LFP/CSEs/Li全电池也展现了优异的循环性能,0.1 C下循环120圈后仍有89%的容量保持率。图46幅,表2个,参考文献166篇
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