【摘 要】
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席夫碱在生物、催化、材料等领域具有广泛的应用,一直是配位化学研究的热点之一。氨基酸是构成生命物质的基本单元,含有多个N、O原子,是一类重要的生物配体,对氨基酸席夫碱及其配合物的研究具有重要意义。本文选用三种氨基酸席夫碱（还原型）配体与金属盐反应得到11个配合物。通过X-射线单晶衍射、元素分析、红外光谱等进行了表征,并对配合物的磁学、荧光及生物活性等相关性质进行了研究。本论文工作主要包括以下内容:1
【基金项目】
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国家自然科学基金（No:21671093和21271097）；
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席夫碱在生物、催化、材料等领域具有广泛的应用,一直是配位化学研究的热点之一。氨基酸是构成生命物质的基本单元,含有多个N、O原子,是一类重要的生物配体,对氨基酸席夫碱及其配合物的研究具有重要意义。本文选用三种氨基酸席夫碱（还原型）配体与金属盐反应得到11个配合物。通过X-射线单晶衍射、元素分析、红外光谱等进行了表征,并对配合物的磁学、荧光及生物活性等相关性质进行了研究。本论文工作主要包括以下内容:1.邻香草醛缩甘氨酸席夫碱配体（Ho-van-gly）与过渡金属盐反应,得到3个金属配合物:[Zn2（o-van-gly）（phen）（OAc）2]·3Me OH（1）、[Cu（o-van-gly）（bipy）]·Me OH（2）、[Ni2（o-van-gly）2（phen）2][Ni2（o-van-gly）2（phen）2]（3）。通过元素分析、红外光谱、拉曼光谱、X-射线单晶衍射等对结构进行了表征。配合物1是双核Zn结构,Zn1处于N1O4的配位环境,与配位原子构成扭曲的三角双锥构型,Zn2处于N2O4的配位环境,与配位原子构成扭曲的八面体构型。配合物2具有单核Cu结构,Cu离子处于N3O2的配位环境,与配位原子构成扭曲的四方锥构型。荧光性质表明:配合物1对某些金属离子有荧光响应,在水溶液中,Fe3+和Cu2+几乎完全猝灭配合物荧光,可快速有效的对Fe3+和Cu2+进行识别。细胞毒性实验表明:配合物1-2对MDA-MB-231（人乳腺癌细胞）、HT29（人结肠癌细胞）、Hela（人宫颈癌细胞）和PC-3（人前列腺癌细胞）具有较强的抑制作用,配合物1和配合物2的IC50值分别为34.68-50.66μM,19.05-32.66μM。配合物3的磁学性质研究表明镍离子之间为铁磁性相互作用。2.邻香草醛缩天冬氨酸席夫碱（Ho-van-asp）配体与稀土醋酸盐反应,得到5个金属配合物:[Sm8（o-van-asp）4（μ3-OH）4（OAc）8（H2O）4]·H2O（4）、[Eu8（o-van-asp）4（μ3-OH）4（OAc）8（H2O）4]·2H2O（5）、[Gd8（o-van-asp）4（μ3-OH）4（OAc）8（H2O）4]·2H2O（6）、[Tb8（o-van-asp）4（μ3-OH）4（OAc）8（H2O）4]·2H2O（7）、[Dy8（o-van-asp）4（μ3-OH）4（OAc）8（H2O）4]·2H2O（8）。配合物4-8为具有车轮状结构的八核稀土金属配合物。配合物的磁学性质表明:配合物6中金属离子之间存在铁磁性相互作用,配合物4,5,7,8中金属离子之间存在反铁磁相互作用,配合物8在零场下表现出单分子磁体行为。配合物室温下的固态荧光测试表明:配合物4,5,7显示其镧系离子的特征发射峰。3.还原型邻香草醛缩丝氨酸席夫碱（H3ser-o-van）与醋酸铜和稀土醋酸盐反应,得到3个金属配合物:[Cu12Dy22（Hser-o-van）12（μ3-OH）30（μ3-O）12（H2O）12（OAc）12]（9）、[Cu12Tb22（Hser-o-van）12（μ3-OH）30（μ3-O）12（H2O）12（OAc）12]（10）、[Cu12Ho22（Hser-o-van）12（μ3-OH）30（μ3-O）12（H2O）12（OAc）12]（11）。配合物9-11是三十四核的高核团簇,整体结构具有蝴蝶状的构型。{Cu12Ln22}类型的3d-4f簇合物未见其他文献报道。磁学性质研究表明,配合物中金属离子之间存在反铁磁相互作用,配合物10在外加1000 Oe直流场下显示慢磁弛豫现象。
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