石油焦基碳材料的制备及其电容特性研究

来源 :中国石油大学(华东) | 被引量 : 0次 | 上传用户:eponvlan
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随着原油的重质化、劣质化和石油焦的产量不断增加,石油焦(尤其是劣质石油焦)的升值利用成为炼油行业面临的难题之一。以劣质石油焦为原料制备多孔碳材料,是石油焦资源升值利用的重要途径。介孔碳,由于具有高的比表面积、可控的孔隙结构和稳定的力学性能等特点,在污水的净化、大分子有机物的吸附以及能量储存与转换等方面受到广泛的关注。因此,以石油焦为原料开发性能优异的介孔碳,不仅可以大幅度地提高石油焦的附加值,也可以拓宽制备多孔碳的原料,对于多孔碳工业的发展和技术进步,具有重大的经济和社会效益。首先以CTAB改性的碱性硅溶胶为硬模板,石油焦基双亲性碳质材料为碳源,利用在碱性条件下碳源与模板剂的静电作用,经过水热、碳化、去模板,制备介孔碳。通过改变硅溶胶的用量来实现对介孔碳孔结构的调控。所得介孔碳的BET比表面积可达864m2·g–1,其中介孔比表面积为758m2·g–1。为了充分利用介孔碳的较大比表面积和孔容,选择赝电容助剂蒽醌进行改性,改性后的介孔碳表现出了双电层电容与赝电容叠加的效果,在电流密度为1A·g-1时,其比电容值为366F·g-1。然后,以F127为软模板,石油焦基双亲性碳质材料为碳源,酸性条件下碳源与模板剂形成氢键作用和库伦相互作用,通过调控F127的用量,制备出不同孔结构的介孔碳。氮气吸脱附测试表明,所得介孔碳的比表面积可达473m2·g–1,其中介孔比表面积为416m2·g–1。电化学测试表明,在电流密度为0.2A·g-1时,其比电容值为144.7F·g-1。该制备过程采用了先碱后酸法和溶剂挥发自组装的方法,为化石材料制备软模板介孔碳提供了一种可行途径。最后,以石油焦基双亲性碳质材料为碳源,蒙脱土为硬模板,利用蒙脱土准封闭的空间限域作用,通过调控碳化温度,制备了不同孔结构的二维碳纳米片。所制备的二维碳纳米片比表面积为618m2·g–1,其中介孔比表面积为569m2·g–1。经过电化学测试可知,在电流密度为0.2A·g-1时,其比电容值为226F·g-1,在电流密度为20A·g-1时,其比电容值为118F·g-1,其比电容保持率为72%。该优良性质主要取决于二维材料独特的结构以及空间限域作用下高的石墨化程度。
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