插层蒙脱石的制备及其对活性艳蓝的光催化脱色性能研究

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作为一种高级氧化技术,光助Fenton技术利用反应中产生的强氧化性羟基自由基可将难降解有机物快速降解,最终转化为无机盐、H2O和CO2等无害物质。但是传统的光助Fenton反应在均相中进行,容易产生铁泥沉淀继而产生二次污染,同时其反应的pH适应范围窄(最适pH为34),另外大多数光助Fenton试剂对太阳光利用率低下,因此光助Fenton的实际应用受到较大的限制。本研究通过离子交换的方式,采用掺杂稀土金属Ce及金属螯合物的方式制备光助Fenton试剂并将其负载到天然蒙脱石上,以期改善催化剂的催化性能,克服上述传统光助Fenton试剂的缺陷。实验通过X射线衍射分析(XRD)、X射线荧光光谱分析(XRF)、氮气吸附-脱附分析、紫外-可见漫反射分析(UV-Vis DR)等表征技术对催化剂的物理化学结构进行分析,为光催化理论提供依据。光催化实验以活性艳蓝为目标污染物,测试催化剂在不同实验条件下的光催化性能。研究取得的结论如下:本文制备了不同Ce掺杂比例的羟基铁铝插层蒙脱石、铁插层蒙脱石和谷氨酸螯合铁插层蒙脱石。表征结果显示掺杂Ce的羟基铁铝插层蒙脱石的层间距和比表面积增大,表明插层剂进入了蒙脱石层间。掺杂Ce增强了催化剂的光反应活性,其对活性艳蓝的降解效率比未掺杂的催化剂高。光催化效率的提高受到Ce掺杂量的影响,最佳掺杂量为1.0%。制备得到的谷氨酸螯合铁插层蒙脱石的层间距离由原土的1.54nm增加至1.93nm,而铁插层蒙脱石为1.56nm,XRF及XPS全谱扫描结果均显示谷氨酸螯合铁插层蒙脱石的Fe含量明显高于蒙脱石和铁插层蒙脱石,表明蒙脱石对谷氨酸螯合铁的亲和力大于水合铁离子,对其有较大的吸附量,因此利用谷氨酸螯合铁比常用的铁盐插层剂对蒙脱石的改性效果好。FTIR及XPS表征结果表明螯合环边上的N的化学形态产生较明显的变化,而位于环中心的Fe则由于螯合的稳定作用不受外界离子的干扰及插层过程的影响,化学形态未发生大的变化。对活性艳蓝的光催化降解实验结果表明谷氨酸螯合铁插层蒙脱石在黑暗中的Fenton反应在100min时对染料的脱色率为23.0%,而在太阳光照射下其脱色率在100min时达到100%。在相同的光催化条件下铁插层蒙脱石的脱色率仅为21.5%。同时谷氨酸螯合铁插层蒙脱石能在中性条件下仍有良好的催化效率,对pH的适应范围较广。因此,谷氨酸螯合铁在实际光催化中有很大的应用潜力。
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