磁性离子掺杂硒化银系列材料的制备工艺及性能研究

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非化学计量比硫族银化物材料的磁电阻值随着磁场变化呈现一种良好的线性关系且在较高的磁场条件下仍未达到饱和,其磁电阻数值可与庞磁电阻材料相媲美。这种性质对于非磁性的硫族银化物材料而言是可贵的,且其在磁技术和信息存储等方面有着极大的应用前景,引起研究人员的广泛关注,进而通过实验探索了低温α相自掺杂硫族银化物系列材料产生线性磁电阻效应(LMR)的物理原理及其应用前景。目前对于这类材料线性磁电阻物理机制的解释,主要有以下三个观点:Abrikosov的量子磁电阻效应、Parish和Littlewood的随机电阻网络模型理论以及Zhang等人的拓扑绝缘体的观点。然而其背后的物理机制还并没有一个很明确、普遍认可的理论来合理解释它。因此对于自掺杂硫族银化物体系还需要更多实验及更进一步理论探索。本文首先采用两步合成法制备Mn掺杂Ag2Se体系材料以便能够改进硒化银材料的性能。通过一系列不同反应条件下所得粉体样品实验结果的对比分析,最终确定溶剂热法制备Mn掺杂的Ag2Se体系材料的最佳工艺流程——催化剂为KBH4,反应溶剂为二乙胺,保温时间为12h,反应温度为180℃。总结分析在二乙胺强碱性溶剂下掺杂体系的化学反应机理。分析所得粉体样品热重测试的结果,确定固相反应中样品最佳烧结的温度为370℃~550℃。然后我们利用相关测试手段对最佳工艺下制备一系列Mn掺杂的粉体产物进行微观物理性能及光学性能分析讨论。研究发现,样品成分纯净,其中Mn原子是以+2价离子态形式替位掺杂于Ag2Se晶格中,形成了固溶体,其固溶极限约为22%。此时Ag元素存在价态主要为Ag+,可能存在Ag单质价态。产物晶体的微观形貌中存在纳米颗粒与微量纳米线两种生长形貌,且部分纳米颗粒团簇聚集生长为类层状的大块晶粒。利用紫外可见分光光度计对样品吸收光谱进行分析,样品的能量带隙为0.62~0.75eV,比文献中Ag2Se的报到值1.56eV低一些,这可能是由晶体中磁性离子Mn的掺入所导致的。最后分别探讨了溶剂热法制备磁性离子Ni掺杂的Ag2Se固溶体与Cu掺杂的CuAgSe三元化合物体系的工艺参数以及通过相应制备工艺所得样品的测试表征。通过相关测试手段对不同反应条件下制备出的样品进行比较分析,分别确定这两种掺杂体系的最佳工艺参数。对于一系列Ni掺杂的Ag2Se粉末体系,样品与Mn掺杂体系类似,Ni原子是以+2价离子态形式替位掺杂于Ag2Se主晶格中,形成了固溶体,其掺杂的固溶极限为12%左右。对于Cu掺杂制备纯相CuAgSe体系,初步确定其最佳掺杂原料比例在Cu:Ag=1.5微小变化范围内。
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