La(Ce)Br3闪烁晶体的生长及组分优化

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最近20年来,对于无机闪烁晶体,尤其是卤化物闪烁晶体的研究而言是一段收获颇丰的历史,这期间,先后研究发现了大量光产额高、能量分辨率好、衰减时间短的新型卤化物闪烁晶体。其中,La(Ce)Br3晶体是目前卤化物晶体中综合性能最好的一类晶体,该闪烁晶体拥有较大的密度(5.3 g/cm3)、优良的能量分辨率(~2.6%FWHM Eγ=662 keV)、较高的光产额(>65000 photon/MeV)、较快的衰减时间(τd<20 ns)等突出性能,从最初发现到现在将近20年的发展时间里,该晶体的性能得到了显著地提升,并且迅速展现出在安全检测、医学成像、粒子物理和地质勘探等领域巨大的应用和推广前景。然而,作为一种新型闪烁体,La(Ce)Br3晶体在获得广泛应用之前还有一系列技术问题有待解决,其中包括原料潮解性强、晶体易于开裂、包裹体、发光不均匀等。本文从La(Ce)Br3晶体生长工艺入手,通过对掺杂成分的优化,试图找到能使晶体闪烁性能得到优化的最佳掺杂比例。同时,通过测试国产原料所生长晶体的闪烁性能,评价国产原料的质量,打破进口原料的垄断地位,降低晶体生长成本。具体研究成果如下:(1)晶体毛坯中所含包裹体的形成原因的探究:采用Bridgman坩埚下降法生长得到的LaBr3:Ce晶体中,有时会出现白色絮状的包裹体,通过对比含有包裹体和不含包裹体的晶体的闪烁性能,很明显可以得出,这种包裹体对晶体的性能产生了很大的影响,闪烁性能明显下降。因此,我们通过各种测试对这种包裹体的性质及成分进行了探究,得出的结论为该包裹体就是LaBr3基体形成的,并且在理论上论述了这种包裹体是由于过冷组分所形成的,通过提高固-液界面的温度梯度或降低坩埚的下降速度可有效减少包裹体的形成。(2)LaBr3:Ce晶体的闪烁性能探究:使用国产原料LaBr3和CeBr3,采用Bridgman坩埚下降法生长得到两块较大尺寸的LaBr3:Ce,通过测试其闪烁性能,得出结论:在晶体尺寸较大的情况下可以得到各方面性能优良的晶体,为国产原料能否达到晶体生长所需的条件提供事实依据,从而降低对进口原料的依赖,有望降低生长晶体的成本。(3)CeBr3:x Sr(x=0%,0.3%,0.5%,0.7%,1.0%)的性能测试及比较:CeBr3晶体是继LaBr3:Ce晶体后又一类性能优良的卤化物闪烁晶体,该晶体在很大程度上降低了LaBr3:Ce晶体中138La核素对探测效率的影响,但在闪烁性能上与LaBr3:Ce晶体相比存在着一定的差距。通过在CeBr3晶体中掺杂Sr元素,提升了晶体的闪烁性能,通过掺杂不同浓度对晶体闪烁性能的比较,得到一个最佳值为0.3 at%。
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