【摘 要】
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碘铅甲脒（FAPbI3）具有带隙窄、光吸收范围宽、热稳定性优异、载流子迁移率高等特点,是高效稳定的钙钛矿太阳能电池吸光层材料的理想选择。但其在常温下易发生相转变为黄色δ相,这是一直是困扰FAPbI3钙钛矿发展的一个重要问题。在前人的研究中发现在钙钛矿前驱体溶液中引入盐酸盐能促进α相生成,更能提高α相的稳定性和光电性能,是改进钙钛矿薄膜质量的重要方法。在此背景下本课题采用胺类盐酸盐辅助制备钙钛矿薄膜
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碘铅甲脒（FAPbI3）具有带隙窄、光吸收范围宽、热稳定性优异、载流子迁移率高等特点,是高效稳定的钙钛矿太阳能电池吸光层材料的理想选择。但其在常温下易发生相转变为黄色δ相,这是一直是困扰FAPbI3钙钛矿发展的一个重要问题。在前人的研究中发现在钙钛矿前驱体溶液中引入盐酸盐能促进α相生成,更能提高α相的稳定性和光电性能,是改进钙钛矿薄膜质量的重要方法。在此背景下本课题采用胺类盐酸盐辅助制备钙钛矿薄膜,并探究其辅助机理,优化工艺参数,后将经盐酸盐辅助的薄膜应用到钙钛矿太阳能电池中,通过界面优化来提高器件效率与稳定性。具体研究内容如下:实验中将3-氯丙胺盐酸盐（3-CPACl）、苯甲胺盐酸盐（BZACl）和甲胺盐酸盐（MACl）添加到碘铅甲脒（FAPbI3）钙钛矿前驱体溶液中,通过一步旋涂法获得的薄膜具有较高的覆盖率和致密性,钙钛矿晶粒向（100）和（200）晶面高度取向,且在350 nm～850 nm范围内有较好的光吸收能力。以3-CPACl辅助的薄膜为例,确定了150℃退火10 min的工艺参数和1:0.4的钙钛矿:盐酸盐的掺杂比例。盐酸盐在钙钛矿前驱体溶液中起分散作用、在后续结晶过程中为钙钛矿薄膜提供形核位点和加速钙钛矿晶粒的形成和长大。并且在退火完毕时已挥发完全,仅有少量的氯离子残留在薄膜中,这有利于获得高质量的薄膜,对薄膜的光电性能也有一定程度上的提升。通过对比试验确定以SnO2为电子传输层、以PTAA为空穴传输层。以MACl辅助的钙钛矿薄膜为吸光层材料的太阳能电池获得了15.58%的效率。后在此基础上引入了MoO3为界面修饰层,插入PTAA和Ag电极之间,器件结构为ITO/SnO2/Perovskite/PTAA/MoO3/Ag。由此制备的太阳能电池的性能有进一步提升,其光伏参数为Jsc=26.61 m A·cm-2,Voc=0.95 V,FF=67.34%,PCE=17.02%。同时器件的迟滞现象也得到一定程度的缓解,迟滞率从原始器件的16.03%下降到3.03%。另外该器件在手套箱在十天后仍有14.51%的效率,较刚制备完毕时仅下降了14.75%。MoO3界面层的修饰和MACl对钙钛矿薄膜的辅助不仅对器件效率有很大程度的提升,同时也抑制了钙钛矿材料内部的离子运动及载流子传输的不平衡性,提升了钙钛矿吸光层的稳定性和界面接触,从而提升了器件的稳定性。
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