QuEChERS联合GC-MS/MS和LC-MS/MS建立生姜及其制品中88种农药残留的检测方法及应用

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生姜是人们日常生活中常用的蔬菜之一,生姜营养丰富,兼具养生保健功能,生姜耐贮藏,可全年供应,我国有大量生姜及其制品出口。生姜在种植和贮藏过程中需要使用农药来防治病虫害,而农药残留问题也是目前国内外特别关注的方面,所以,全面了解生姜中农药残留情况,依赖于高通量、高准确度、高灵敏度的检测方法。生姜基质复杂,前处理难度大,近年来,QuEChERS法由于其提取效率高、能够针对性地对不同的样品基质进行净化而受到广泛的关注和应用。本文根据GB 2763-2016中对于生姜农药残留的要求及生姜中农药残留的检出情况,研究了88种农药项目GC-MS/MS和LC-MS/MS的MRM条件,比较了QuEChERS提取方法、QuEChERS提取方法加甲苯与国标提取方法对生姜中88种农药残留的提取效率,对三种净化剂(GCB、PSA、C18)的配比进行优化,对建立的检测方法进行基质效应研究和方法学评估。对采集的91个生姜及其制品的农药残留情况进行研究。本论文主要研究成果如下:1、通过对88种农药的前级离子、产物离子、碰撞能量的选择,确立了88种农药残留GC-MS/MS和LC-MS/MS的MRM参数。比较了QuEChERS提取方法、QuEChERS提取方法+1mL甲苯、国标提取方法对88种农药残留的提取效率,结果显示使用QuEChERS提取方法的提取效率优于其他两种提取方法,QuEChERS提取方法为:乙酸+乙腈(体积比:1+99)和1g无水乙酸钠均质提取后再加入无水硫酸镁;通过统计分析,确立了对生姜基质净化的最佳方式:在8mL提取液中加入200mgC18、500mgPSA、40mgGCB和750mg无水硫酸镁,可以使88种农药的回收率集中在60%~120%。2、考察了生姜、糖姜、盐姜等三种样品的基质效应,得出结论为三种样品的基质效应不一样,需要使用不同的基质线性进行校准,以提高样品定量的准确性。对建立的方法进行方法学评估,88种农药回收率在60.2%~120.0%,实验室内变异系数RSD值为1.2%~18.2%,线性关系均大于0.99,检出限为0.000005~0.001124mg/kg,定量限为0.00018~0.003745mg/kg,检出限低于国标方法(氟硅唑、敌菌灵、克螨特、呋喃硫威尚无类似基质的国标,采用与文献方法比对的方式)。3、对采集的91个生姜及其制品进行检测,共有8个样品检出农药残留,有机生姜和普通姜制品未检出农药残留,出口姜制品、生姜半成品和普通的生姜都有一定程度的农药残留。检出的农药残留中,除氯虫苯甲酰胺在GB 2763-2016中制定了最大残留限量,喹螨醚、噻嗪酮、苯醚甲环唑、毒死蜱、精甲霜灵暂未制定生姜及其制品中最大残留限量。本试验能够为GB 2763等国家标准的修订、食品安全国家抽检计划的制定提供有效数据,同时对生姜及其制品的出口进行把关,提高出口产品质量。
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