论文部分内容阅读
燃煤烟气中的SO2和NO是形成酸雨的主要污染气体,它们不仅造成环境污染,而且还对人体健康带来威胁。所形成的酸雨不仅对植物、动物、土壤造成破坏,而且还会腐蚀古建筑物,文物古迹等。CO2是主要温室气体之一,由温室效应带来的灾害更是不言而喻。因此,各国研究人员针对SO2、CO2和NO的治理控制技术开展了深入的研究,并取得了相应的成果。本文基于共吸附脱除CO、CO2和NO技术路线,围绕活性碳纤维(activated carbon fiber ACF)共吸附脱除SO2、CO2和NO开展相关研究,着重从静态和动态两方面对SO2、CO2和NO在ACF表面上的吸附进行研究。考察了吸附剂制备条件和实验操作条件以及再生方法的影响。最后,结合热力学和动力学、实验研究以及相关文献,对共吸附SO2、CO2和NO的机理进行了讨论。本论文的研究成果主要如下:(1)在323K、343K和363K下,通过静态吸附装置实验分别测定了单组分S02、CO2和NO在ACF上的吸附等温线,利用Langmuir和Freundlich方程进行了拟合,采用亨利常数方程计算了SO2、CO2和NO与ACF的吸附力大小,通过计算热力学参数(吉布斯自由能变,熵变和焓变)了解它们在ACF吸附行为。结果表明:经过经验方程拟合发现Freundlich方程拟合度最佳;SO2、CO2和NO在ACF上的吸附作用力大小顺序为:SO2>NO>CO2; SO2最容易吸附在ACF表面,C02吸附在ACF上的自由度最高。最后通过动力学模型计算出SO2、CO2和NO在ACF表面上的扩散时间常数其大小顺序为:CO2>NO>SO2。(2)以金属离子为活性组分,采用浸渍法制备了一系列改性ACF,用于研究吸附脱除SO2、CO2和NO性能,并通过BET表征研究了其结构。分别考察了不同的活性组分,活性组分前驱体,活性组分浓度,吸附温度,含氧量和湿度的影响。在温度为323K时,用0.3mol/L Cu(NO3)2浸渍后的ACF,在含氧量为5%的条件下进行操作实验,共吸附脱除SO2、CO2和NO的效果最佳。湿度对不同的吸附质所起的作用不同,对CO2和NO而言,无水效果较好,但S02不同,在相对湿度为30%时吸附效果最好。(3)本研究还考察了在最佳条件下失活的ACF以不同再生方式(碱再生、热再生、NTP再生)再生对SO2、CO2和NO共吸附的影响,给出了再生方法的最佳配方:用0.1mol/L的KOH煮沸10min再生后对SO2、CO2和NO的吸附效果最好。经过二次碱再生依然对SO2、CO2和NO有一定的吸附脱除能力。(4)利用FTIR和XPS系统地表征了ACF的表面化学性质,分析并推出了S02、C02和NO在ACF的吸附机理:在干燥条件下,CO2在ACF表面为物理吸附,而S02和NO在ACF表面为化学吸附,分别生成了NO2和SO42-;在有水的条件下,SO2、C02和NO都发生了反应,产物分别为H2SO4, H2CO3和HNO3。