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土壤是人类赖以生存的物质基础和不可或缺的自然资源,随着工业化、城镇化的加快推进,土壤重金属污染问题也日益突出。关于铅(Pb)污染土壤的原位钝化修复已有大量研究,但已有研究并未探讨钝化剂添加对Pb在不同粒级土壤颗粒中迁移转化的影响。本研究以模拟Pb污染的贵州黄壤为研究对象,以羊厩肥、石灰和磷酸盐3种材料为钝化剂,通过不同剂量的单施与配施实验,研究不同钝化剂对土壤理化性质及各形态Pb含量的影响。以国际制土壤粒级划分标准为依据,使用超声粉碎配合湿筛-离心法,对不同粒级土壤颗粒进行分级提取,并对各粒级土壤颗粒中Pb含量及形态进行测定,表征钝化前后不同粒级颗粒的微观特性,同时分析各粒级土壤颗粒中Pb形态与主体土壤中Pb形态的关系。根据迁移能力的不同,对钝化后黏粒中人体可给性Pb含量进行测定。主要研究结果如下:(1)3种钝化剂单施及配施均会显著影响(P<0.05)土壤pH值,在单施处理中,羊厩肥与石灰添加均会显著升高(P<0.05)土壤pH,磷酸盐添加会显著降低(P<0.05)土壤pH,配施处理中,磷酸盐或石灰搭配羊厩肥对土壤pH的影响显著低于(P<0.05)单施处理,说明羊厩肥可对土壤酸碱度的变化起到缓冲作用;钝化剂添加会影响主体土壤有机质(Organic matter,OM)含量,其中羊厩肥单施会提高OM含量,石灰与磷酸盐单施均会显著降低(P<0.05)OM含量,而配施组OM含量与对照组(CK)并未达到显著差异(P<0.05)水平,钝化剂添加对土壤颗粒中OM含量的影响与主体土壤有所差异,在不含有羊厩肥的处理中,钝化剂会明显增加细沙粒和粉粒中OM的含量;所有处理均会提高土壤Olsen-P与CaCl2-P含量,土壤磷淋溶临界值模型显示,土壤CaCl2-P含量大于2.90 mg·kg-1时,土壤磷就会发生淋溶。(2)所有钝化处理组均显著降低了(P<0.05)土壤DTPA-Pb含量,在单施组中,各钝化剂不同添加量均显著降低了(P<0.05)土壤DTPA-Pb含量,当钝化剂添加量相同时,对Pb的钝化效果为:磷酸盐>石灰>羊厩肥,配施组的钝化效果并未优于单施处理;三种钝化剂单施对土壤TCLP-Pb含量的影响有很大差异,羊厩肥添加可降低其含量,降幅与添加量成反比;石灰添加均显著提高了(P<0.05)土壤TCLP-Pb含量,提高量与添加量成反比,磷酸盐不同添加量与配施组对土壤TCLP-Pb含量的增减有所差异,LP5在所有处理中钝化效果最好,降低幅度为71.60%。(3)钝化剂添加会改变Pb在土壤中的形态分布,土壤不同形态Pb含量间的Pearson相关分析结果表明,土壤DTPA-Pb含量与土壤中4种形态的Pb含量均未达到显著关系,说明土壤DTPA-Pb含量并不是由一种形态的Pb含量决定;土壤TCLP-Pb含量与弱酸提取态含量间成显著正相关(P<0.01)关系,说明弱酸提取态Pb可能是TCLP-Pb含量的主要来源;土壤弱酸提取态和残渣态含量均未与其他三种形态Pb含量间达到显著相关关系,但土壤可还原态与可氧化态Pb含量间呈现显著负相关(P<0.01)关系,说明钝化剂添加后土壤中可还原态与可氧化态Pb之间可能通过相互转化进而改变土壤中重金属有效态含量。(4)Pb在不同土壤粒级颗粒中呈双峰分布,钝化剂添加后会影响不同粒级颗粒中Pb的含量及形态分布。XRD分析表明,相比于CK,钝化剂添加后粗砂粒和细沙粒中有衍射峰出现,而粉粒和黏粒中并不明显,说明钝化剂添加后主要在粗砂粒和细沙粒上生成了难溶的含Pb化合物;SEM-EDS结果显示,钝化剂添加后土壤颗粒表面变得更光滑,且Pb含量有所升高,说明钝化剂可能与土壤组分相互作用生成晶体矿物涂层将重金属离子包缚于土壤颗粒上而阻止重金属的浸出。(5)主体土壤与各粒级土壤颗粒间的Pearson相关分析结果表明,主体土壤DTPA-Pb含量与粗砂粒、细沙粒和黏粒中的弱酸提取态呈显著正相关(P<0.05)关系,还与细沙粒和黏粒中的易利用态Pb呈显著正相关(P<0.05),说明土壤中植物有效态Pb主要来源于上述部分。主体土壤中TCLP-Pb含量与粉粒和黏粒中的TCLP-Pb含量均达到显著正相关(P<0.01),说明土壤TCLP-Pb主要受粉粒和黏粒中TCLP-Pb含量控制。而主体土壤与各粒级土壤颗粒中相对应的形态间并未形成显著正相关关系,却有与其他形态间呈现显著负相关关系的表现,说明钝化剂添加后Pb在土壤中的形态分布变化是受不同粒径中各种形态Pb的共同影响而造成的。(6)钝化剂添加虽然可不同程度降低土壤DTPA-Pb含量,但in vitro实验表明,钝化处理后的土壤黏粒组中人体可给性Pb含量均不同程度的升高,其中LP5升高量最小,为30.43 mg·kg-1,并未与CK形成显著差异(P<0.05),L1增加量最大,为403.13 mg·kg-1。