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石墨烯是目前已知强度最高的材料,只有单原子层厚度的石墨烯具有许多优异的性能,他的出现在21世纪初期的科学界掀起了一股研究的热潮。其中,以石墨烯作为增强体制备石墨烯/树脂纳米复合材料是十分引人注目的研究焦点之一,因为石墨烯的引入赋予了树脂基复合材料以出色的力学、热学性能以及光学、电学等功能性。然而,石墨烯的批量制备及其与树脂的亲和性却一直制约着石墨烯在树脂基复合材料中的应用。另一方面,作为继承了石墨烯大部分力学性能的一种重要衍生物,氧化石墨烯凭借着片层表面丰富的含氧官能团和批量制备的简单可操作性,在树脂基复合材料领域引起了极大关注。随着研究的深入,氧化石墨烯的表面状态越来越难以适应日益增长的应用需求,为了进一步获得更高性能的氧化石墨烯/树脂复合材料,需要对氧化石墨烯进行表面修饰以得到更好的界面性能,而官能团的大量存在也为其表面修饰提供了可能。本文首先制备了氧化石墨烯,并以原始氧化石墨烯(aGO)为起点,使用“清洗-重建”过程制备了碱洗氧化石墨烯(bwGO)和两种不同端基的硅烷化氧化石墨烯,分别为端氨基的APTS-GO和端环氧基的GPTS-GO,然后使针棒状的凹凸棒土粘土颗粒吸附在氧化石墨烯表面得到了一种一维-二维复合物ATP-GO。这五种不同表面状态的氧化石墨烯被分别用作增强体材料掺入环氧树脂中制备了多种组分的氧化石墨烯/环氧树脂复合材料,并且研究了复合材料的拉伸力学性能、断裂韧性、动态力学性能和热稳定性。多官能团的aGO比少官能团的bwGO表现出更高的力学性能增强,aGO的含量为1wt%时,aGO/epoxy复合材料的杨氏模量和拉伸强度达到最高,为3.1GPa和79.7Mpa,比纯环氧树脂分别增加了24%和14%;复合材料的临界应力强度因子KIC和临界能量释放率GIC在0.5wt%aGO/epoxy中达到最高,分别为1.27MPam1/2和0.45kJ/m2,均较环氧树脂增加了25%;而玻璃化转变温度(Tg)达最高时复合材料中含有0.2wt%的aGO,其值为133℃,比环氧树脂提高了5.1℃;由于含有更多的含氧官能团,aGO使环氧树脂复合材料的热稳定性下降,较少官能团的bwGO却能提高复合材料的热性能。硅烷化氧化石墨烯增强的环氧树脂复合材料比aGO和bwGO增强的复合材料拥有更好的力学性能,尤其是断裂韧性。表面官能团的不同也使两种硅烷化氧化石墨烯对环氧树脂的增强行为有所不同:端氨基的APTS-GO对复合材料杨氏模量和拉伸强度的增强效率更高,0.2wt%APTS-GO/epoxy复合材料的杨氏模量和拉伸强度最高,为3.3GPa和81.2MPa,比纯环氧树脂分别提高了32%和16%;而端环氧基的GPTS-GO则对复合材料的韧性增强更明显,0.2wt%GPTS-GO/epoxy复合材料的KIC和GIC值最大,为1.46MPam1/2和0.62kJ/m2,与纯环氧树脂相比分别增加了43%和72%。ATP-GO复合增强体对复合材料力学性能的增强幅度高于单独使用ATP或GO作为增强材料,并且只有在复合增强体的两种组分达到最优质量配比时才能使复合材料获得最高的力学性能,1wt%ATP+0.2wt%GO便是最优的配比,此时的A1G02/epoxy复合材料拥有最高的杨氏模量、拉伸强度、KIC和GIC,分别为3.4GPa、80.8Mpa、1.29MPa·m1/2和0.43kJ/m2,比纯环氧树脂增加了36%、16%、27%和19%。得益于ATP的加入,ATP-GO/epoxy复合材料的热性能也高于aGO增强的复合材料。本文继而使用拉曼(Raman)光谱实验方法研究了五种氧化石墨烯在环氧树脂中的分散状态和两相间的界面相互作用,并以此为基础讨论了不同表面状态氧化石墨烯在复合材料中的微观作用机制。官能团数量的变化使bwGO在基体中的分散性和界面载荷传递效率劣于aGO;氨基硅烷化的APTS-GO的分散性不如GPTS-GO,却能更好地与基体间进行载荷传递,但是APTS-GO的载荷传递效率却低于aGO,这是因为硅烷偶联剂的修饰在氧化石墨烯片层的附近引入了柔性界面层吸收了部分应变能;ATP-GO复合物在基体中的分散性略低于aGO,却具有更高的界面相互作用。由此可见,对氧化石墨烯采用不同手段进行表面修饰能够改变其在复合材料中的行为,是获得高性能树脂基复合材料的有效方法和途径。