【摘 要】
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碳基载体具有导电性好、比表面积大等优点,被广泛应用在燃料电池等电催化体系中。然而在电化学循环过程中,负载的贵金属纳米粒子会催化加速碳载体的腐蚀,导致催化性能迅速衰减。因此研究高效廉价、稳定性优异的催化剂载体对于燃料电池和电解水制氢等能量转换装置的长期稳定运行来说具有重要意义。本论文选择具有优异稳定性的二氧化钛作为碳基载体的替代品,采取掺杂、复合等方法解决二氧化钛导电性差的问题,通过负载贵金属催化剂
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碳基载体具有导电性好、比表面积大等优点,被广泛应用在燃料电池等电催化体系中。然而在电化学循环过程中,负载的贵金属纳米粒子会催化加速碳载体的腐蚀,导致催化性能迅速衰减。因此研究高效廉价、稳定性优异的催化剂载体对于燃料电池和电解水制氢等能量转换装置的长期稳定运行来说具有重要意义。本论文选择具有优异稳定性的二氧化钛作为碳基载体的替代品,采取掺杂、复合等方法解决二氧化钛导电性差的问题,通过负载贵金属催化剂并应用于电催化反应中,深入探讨二氧化钛与碳材料两种载体对催化剂的活性以及稳定性的影响。论文的主要研究内容和结果如下:（1）通过元素掺杂的方法对二氧化钛的导电性进行改性,负载低载量Pt制备5 wt%Pt/Ti0.9Mo0.1O2催化剂。采用XPS和Raman等表征手段对材料的物理结构进行了分析,并系统研究了催化剂的电化学析氢性能。Pt/Ti0.9Mo0.1O2催化剂在10 m A cm-2电流密度下的过电位仅为26 m V,在50 m V过电位下的质量活性达到1.72 A mg-1,相比于20 wt%Pt/C催化剂质量活性提升了4.4倍。经过10 000圈循环后的质量活性衰减率远小于Pt/C催化剂。（2）将二氧化钛与碳纳米管进行复合,负载贵金属Ir制备Ir/CNT@Ti O2-x催化剂。CNT@Ti O2-x复合载体具有良好的导电性而且具有更大的比表面积。经过氢气还原处理后,在载体中引入了丰富的氧空位,促进了Ir和CNT@Ti O2-x之间的电子转移。Ir/CNT@Ti O2-x催化剂具有优异的HOR活性,在50 m V过电位下的动力学电流密度达到1.12 m A ug-1。在H2/1 000 ppm CO饱和的电解质中测试催化剂的HOR性能,Ir/CNT@Ti O2-x催化剂的极限电流密度衰减仅为3.4%,明显优于Ir/C和Pt/C催化剂,证明了催化剂优异的抗CO毒化性能。（3）通过溶剂热法将二氧化钛与碳材料进行复合,制备Pt Co/Ti O2-C催化剂。采用合金化策略引入3d过渡金属Co,对Pt的电子结构进行调控。同时在Ti O2-C载体中制造氧空位,优化金属-载体相互作用。Pt Co/Ti O2-C催化剂的ORR性能优异,在0.9V电位下的质量活性达到0.47 A mg-1,分别是Pt/C、Pt Co/C催化剂的3.9倍和1.5倍。采用低电压循环和高电压循环两种方式对催化剂在不同电位环境下的稳定性能进行研究,结果表明Pt Co/Ti O2-C催化剂在循环后的性能衰减均优于Pt/C和Pt Co/C催化剂。
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