沸石分子筛具有亚稳态结构,在一定条件下可以转变为另一种热力学上更稳定的沸石或其它盐类,这种转变由沸石本身的性质和化学环境决定。本文旨在通过研究丝光沸石在水热条件下的转晶,探索沸石转晶的规律,从而进一步认识沸石的转晶机理,为合成纯相沸石提供理论指导。 本文应用X-射线衍射、X-射线荧光光谱、化学滴定分析和静态水饱和吸附量测定等分析测试手段,系统研究了丝光沸石在四个不同条件下(碱溶液、补铝、补硅和盐溶液中)转晶的过程,及不同化学环境(温度、碱度和时间等)对丝光沸石转晶的影响;同时探讨了丝光沸石在补铝条件下转晶为八面沸石的机理。 通过研究,我们得出以下结论:在碱液中,丝光沸石直接转晶为NaP沸石,随后NaP沸石又转晶为方沸石;在补铝条件下,固液相混合物的硅铝比是决定丝光沸石转晶产物的关键因素,转晶生成沸石的硅铝比均低于丝光沸石本身的硅铝比;在含硅的碱液中,丝光沸石转晶生成NaP沸石,其硅铝比也低于丝光沸石本身的硅铝比。 丝光沸石在补铝条件下转变为八面沸石,遵从液相转变机理:丝光沸石在碱溶液作用下,硅从骨架上溶解下来,液相中的铝进入到骨架的空位或者非骨架空位上,当硅溶解和铝补充达到平衡时,八面沸石在液相中成核。八面沸石晶核生长消耗液相中的硅铝酸根离子,导致了沸石上的硅铝不断的溶解补充作为硅源和铝源。 化学环境对沸石转晶有显著影响。碱度对沸石转晶主要有两个影响,一是影响沸石转晶过程,二是影响转晶速率。固液相混合物硅铝比影响丝光沸石转晶产物。温度显著影响沸石转晶速率,温度升高,转晶速率加快,沸石越容易转晶为热力学上更稳定的沸石。转晶时间越长,沸石越容易转晶为热力学上更稳定的沸石。同时,我们还利用丝光沸石转晶的方法合成出了高硅八面沸石(Y型)。