硒化镉量子点负载石墨烯基复合光催化剂的构筑及性能研究

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硒化镉(CdSe)量子点(QDs)具有较窄的禁带宽度(1.74 eV)和太阳光响应性能,广泛应用于可见光响应光催化材料的设计研究。但是CdSe QDs单体材料的活性不高,易于团聚和光腐蚀,稳定性差而限制了其广泛应用。针对CdSe QDs材料自身出现的团聚缺陷,采用一系列物理化学方法对其进行改性,实现还原氧化石墨烯(rGO)为载体的CdSe QDs负载型复合光催化材料的制备;进一步通过离子掺杂技术改性 CdSe量子点材料制备 Mn+-CdSe/rGO复合光催化剂,解决CdSe窄带隙本体高光生电子和空穴的复合问题;利用贵金属的等离子体效应,构筑核壳结构的Ag@CdSe量子点负载rGO复合光催化材料,等离子体效应的电荷传输和能量传递可有效提高光生电子与空穴的分离能力以及对光的利用率;利用碳量子点(CQDs)独特的光学特性,设计 CQDs修饰 CdSe/rGO复合光催化剂,依托碳量子点的表面、电子传输、吸光特性,进一步研究其催化构效关系及介质影响因子。具体内容如下:  以还原氧化石墨烯为载体,采用一步水热法制备了碱土金属离子(Mg2+、Ca2+、Sr2+、Ba2+)掺杂CdSe QDs负载还原氧化石墨烯光催化剂,采用TEM、Raman、XRD、电化学测试等对所制备得到的复合材料进行一系列表征。从表征结果中可以得到:一步水热法可以成功实现碱土金属离子掺杂CdSe QDs,并且没有改变CdSe QDs原有结构与形貌。通过在可见光下光催化降解盐酸四环素来检测制备的催化剂活性。结果显示:以5%的Ca2+掺杂CdSe负载7 wt%的rGO制备的光催化剂的活性最高。  采用一步水热法制备了Ag@CdSe-rGO核-壳结构的复合负载型光催化剂。通过 TEM、Raman、XPS、XRD、电化学测试等表征手段对制备的材料进行表征。结合表征结果可以得到,水热反应后所制备的具有核壳结构的复合负载型三元复合纳米材料。通过光催化降解盐酸四环素来考察其催化活性。结果显示当3 mmol% AgNO3,5 wt% rGO反应所制备得到的Ag@CdSe-rGO催化活性最高。并通过电化学检测考察了所制备材料的光电性质。最后对制备的光催化剂进行了机理考察及降解中间产物分析,从中证实了催化剂对盐酸四环素的光催化降解过程。  采用简单水热法:以柠檬酸为碳源,乙二胺为溶剂,制备出碳量子点(CQDs)。再以聚二烯二甲基氯化铵(PDDA)为亲电耦连试剂,加入 CdSe前驱溶液制备得到CQDs/CdSe复合材料,通过二次水热法制备CQDs/CdSe-rGO复合材料。通过TEM、XRD、固体紫外、电化学检测,可以得到CQDs成功修饰于CdSe QDs表面,并且通过表征显示出增强了催化剂对可见光的吸收。通过CQDs负载CdSe一方面降低了CdSe QDs的毒副作用,另一方面提高了CdSe的分散性及降低了CdSe量子点的光腐蚀性能。通过光催化降解盐酸四环素实验可得,碳量子点改性CdSe负载rGO能够有效去除水中的抗生素污染物。
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