【摘 要】
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现代社会工农业发展带来严重的水污染问题。生物炭(BC)作为一种传统吸附剂,其价格低廉、稳定性好、比表面积大,在水污染治理领域应用比较广泛。但是,较弱的吸附能力影响了BC的
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现代社会工农业发展带来严重的水污染问题。生物炭(BC)作为一种传统吸附剂,其价格低廉、稳定性好、比表面积大,在水污染治理领域应用比较广泛。但是,较弱的吸附能力影响了BC的应用和推广。近年来,光催化降解技术成为水污染治理领域的一种有效方法。石墨相氮化碳(g-C3N4)是一种新型无机半导体材料,由于其具有能带结构较窄、化学结构稳定等优点,能够被较好的用于光催化降解污染物方面。但是,g-C3N4也存在一些缺点,如光生电子和空穴易复合、光催化效率不明显、比表面积较小等。针对以上不足,本研究将g-C3N4与生物炭相结合,在增加g-C3N4比表面积的同时提升光生载流子分离效率,以此提升其光催化活性。此外,引入具有独特电子特性的六方氮化硼(h-BN),改善BC吸附能力、提升g-C3N4光催化效率。具体内容研究如下:(1)以柚子皮为原材料,使用次氯酸钠(NaClO)废液活化BC法制得柚皮活性炭,同时采用正交试验法对制备工艺进行改良。使用扫描电子显微镜(SEM)、红外光谱仪(FTIR)和X射线衍射仪(XRD)对产物组成和结构进行了表征。结果表明:炭化温度350℃、Na Cl O废液含量25%(φ)、活化时间25 min、650℃高温下活化60min为制备柚皮活性炭的最优工艺条件。该条件下制得的活性炭,产率为31.88%,亚甲基蓝吸附值和碘吸附值分别为216.9 mg/g和854 mg/g。此外,分析结果表明,该产物具有较为整齐的孔径排列,较大的孔体积和较为发达的孔结构,表面含氧官能团丰富,石墨化程度较高(61.32%),以上优点使柚皮活性炭具有良好的稳定性和高吸附能力。(2)将柚子皮废料转化为具有多孔层状结构的碳质海绵(CS),与g-C3N4复合制得g-C3N4/CS复合材料,同时对复合材料的结构与性能进行表征。结果表明,g-C3N4/CS复合材料具有发达的孔隙结构和特殊化学键,在吸附和光催化活性方面具有非常大的优势。通过对罗丹明B(Rh B)、甲基橙(MO)、苯酚的降解,评估了该复合材料的光催化活性和吸附能力。g-C3N4/CS-60复合材料在可见光(λ>420 nm)照射条件下,20 min内Rh B降解97%,与纯g-C3N4相比具有更高的光催化降解能力。此外,g-C3N4/CS-60复合材料具有高再生能力和稳定性,在样品吸附饱和后仍具备良好的光催化活性。(3)采用水热反应法制得BN/g-C3N4复合材料。采用FTIR、XRD、SEM、高分辨率透射电镜(HRTEM)、紫外可见漫反射光谱(UV/Vis DRS)、N2吸-脱附法(BET)表征了BN/g-C3N4复合材料。通过对Rh B、MO、酸性红染料(AR)、刚果红(CR)、甲基红(MR)、苯酚等有机污染物的降解,评估所得BN/g-C3N4复合材料的光催化活性。结果表明,在可见光照射下,40 wt%BN加入到g-C3N4(BN/g-C3N4-4)中,90 min内AR分解率可达99%。BN/g-C3N4-4降解AR的速率是g-C3N4的6倍。此外,本研究对不同污染物的降解过程和光催化机理进行了具体阐述。(4)通过煅烧法制得具有多孔层状结构、高比表面积和特殊化学键的BCN纳米薄片复合材料。通过对Rh B的降解,评估了BCN的光催化活性和吸附能力。采用最佳工艺条件制得的BCN,在可见光和紫外光下分别照射120 min,其对Rh B的降解率分别达到97%和95%。通过吸附动力学研究发现,BCN纳米薄片对Rh B的降解速率是h-BN的16倍以上。此外,BCN纳米薄片具有循环稳定特性,在5个降解周期后仍可保持94%的降解率。本研究同时还阐述了Rh B的降解机理和光催化机理。
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