论文部分内容阅读
天然有机质（NOM）是广泛存在于自然环境中一类复杂的大分子有机混合物,它会对众多金属离子,有机物和胶体颗粒的环境行为产生影响。铁基纳米颗粒是目前应用较为广泛的一类纳米颗粒,其中纳米零价铁（nano-Fe0）和纳米四氧化三铁（nano-Fe3O4）作为良好环境修复剂而受到人们关注。在原位修复中,NOM会与铁基纳米颗粒相互作用,影响其迁移性和降解活性。但是目前关于两者之间相互作用的研究并不深入,相关机理也并不明确。因此本论文选择NOM中的典型物质—腐殖酸（HA）进行实验,通过静态批实验探讨HA在nano-Fe0和nano-Fe上的吸附和解吸行为,同时对两者之间的相互作用机理进行研究。主要的研究成果如下：1、Nano-Fe0和nano-Fe3O4吸附HA符合准二级吸附动力学和Langmuir等温吸附过程。Nano-Fe0对HA的亲和力要强于nano-Fe304。25℃时nano-Fe0对HA吸附速率常数和表面积标准化饱和吸附量分别为0.343g/（mg C·h） and 0.331 mgC/m2,均大于nano-Fe3O4对HA吸附速率常数（0.097 g/（mg C·h））和表面积标准化饱和吸附量（0235mg C/m2）酸性条件,Ca2+、Mg2+离子的存在和较强的离子强度都有利于 nano-Fe3O4吸附HA。2、Nano-Fe0优先吸附HA中的大分子组分（>4K Da）,且羧基和羟基均参与吸附过程,其中对酚羟基官能团亲和力较强。而nano-Fe3O4对不同分子量组分没有明显的选择性吸附。HA中的羧基和羟基也参与nano-Fe3O4吸附过程。Nano-Fe3O4对含羧基组分具有较强的亲和力。结果说明Nano-Fe0吸附HA机理主要包括配位基交换作用、静电作用和疏水作用Nano-Fe3O4吸附HA的主要作用包括配位基交换作用和静电作用。3、HA在nano-Fe0 和 nano-Fe3O4上解吸采用修正后Langmuir解吸方程拟合,解吸过程存在明显的滞后现象,滞后因子h为6.9-8.3。在中性条件下,HA解吸十分缓慢且解吸量小。但是当pH升高时,HA解吸迅速且明显,解吸量为5.1-6.5 mg C/g,解吸量占吸附量的60-80%。H2PO4-也会增加HA的解吸量,随着反应时间的进行,解吸量逐渐增加。