功能性磁性介孔硅基材料的设计制备及其对U(VI)的吸附行为研究

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随着核能的快速发展,铀元素作为核能发展中最重要的元素之一越来越受到人们的关注,其不仅具有化学毒性,同时还具有放射毒性。铀元素具有复杂的配位形式,同时拥有不同的价态(包括+3、+4、+6等),其中+6的UO22+离子能在环境中稳定存在,对环境和人体具有很大的危害。因此,将铀元素从乏燃料及其它含铀废水中分离富集具有重要意义。本文中,磁性介孔硅基材料 MMSN和 MKIT-6通过后接的方式引入氨基官能团,以期能高效的回收富集U(VI)离子。文中详细探讨了pH、初始U(VI)浓度,离子强度等对吸附性能的影响,并对材料的选择性和重复利用能力也进行了研究,主要结果如下:  (1)通过将纳米氧化铁封装在 MCM-41型介孔材料中并后接氨丙基功能团,获得了一种功能化磁性有序介孔硅基材料(MMSN10N),用于高效便捷地富集分离 U(VI)。通过红外光谱、粉末 X射线衍射、氮气吸附、扫描电镜、热重分析等表征手段对所制备材料的性质进行了研究,发现该材料具有比表面积大,孔道有序,机械和化学稳性好等优点。同时还探讨了 pH、初始 U(VI)浓度,离子强度等对吸附性能的影响。结果表明MMSN10N能在2h内达到吸附平衡,pH5.0±0.1时吸附容量达160mg/g,同时具有良好的选择性吸附能力。吸附后的U(VI)能在0.1M及以上的HNO3中脱附,在循环利用4次后,吸附能力没有显著降低,同时具有良好的磁响应能力。具有很好的潜在应用价值。  (2)通过将耐酸型 Fe3O4通过掺杂的方式与硅基介孔材料 KIT-6结合,同时后接氨基官能团,成功制备了具有三维立体孔道的新型U(VI)吸附剂MKIT-6-40N,详细研究了其对U(VI)富集分离能力。该吸附剂合成简单,富集分离效果好,同时磁响应强度高,在外加磁场的作用下30S内有效固液相分离。在对材料进行表征的同时还探讨了pH、初始 U(VI)浓度,离子强度等对吸附性能的影响。结果表明MKIT-6-40N能在25℃pH5.0±0.1时吸附容量达200mg/g,同时对U(VI)具有良好的选择性吸附能力及循环使用能力,具有潜在的应用价值。
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