分子间相互作用在许多物理、化学、生物领域都起着非常重要的作用。范德华(van der Waals, vdW)复合物是研究分子间相互作用的理想模型。随着高分辨的光谱技术和计算机技术以及量子化学理论的不断发展,这类复合物已经在实验和理论两方面广泛地被研究。这些研究极大地增强了我们对分子间相互作用或分子间势能的理解。本文用量子化学的方法研究了Rg-CS2(Rg=He,Ne,Ar)复合物,主要研究内容如下：首先,我们分别构建了]Se-CS2,Ne-CS2和Ar-CS2三个复合物的二维从头算分子间势能面(potential energy surface, PES),我们发现复合物具有非常相似的结构,都具有T型结构最小值,线性结构极小值以及鞍点。然后,基于新的势能面求解了体系的束缚态,通过对束缚态计算研究了体系的振转光谱,束缚态的计算结果也检验了势能面的精度。到目前为止,线性结构在实验上还没有观测到,我们是通过势能面的结果预测并由束缚态计算后进一步确认。另外,通过分析波函数,我们明确归属了三个复合物的T型结构和部分线性结构的分子间振动态。相应的振动频率也通过束缚态能级计算给出,这些频率对进一步光谱实验研究会有很大的帮助,尤其是对线性结构的研究。我们同样分别计算了三个复合物T型结构的振转跃迁频率和线性结构的纯转动跃迁频率。通过比较理论上和实验上的跃迁频率和光谱参数,其一致性验证了我们构建的势能面的准确性。