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磷酸铈具备优良的微波介电性能(εγ=11.1,Q×f=68351GHz,τf=—46.1ppm/℃),本文采用添加正温度系数TiO_2(εr=93,Q×f=10000,τf=350ppm/℃)的方法来得到谐振频率温度系数τf趋于零的xTiO_2—(1—x)CePO_4微波介质陶瓷。
本论文在综合阐述国内外微波介质陶瓷材料及磷酸铈研究进展的基础上,采用固相法和液相法分别合成了CePO_4单相化合物,并且制备了xTO—(1—x)SCP和xTO—(1—x)LCP陶瓷,研究了工艺制度对材料物相和微观形貌的影响,同时研究了TiO_2掺杂量对陶瓷微波介电性能的影响规律,得到以下结论:
(1)首先开展了CePO_4的制备研究,分别采用固相法和液相法合成磷酸铈粉末,对样品的组成和形貌进行了分析和比较。样品的XRD和FTIR图谱表明:采用固相法和液相法均合成了单相磷酸铈,LCP的XRD衍射谱峰严重宽化,SCP结晶度较好。从样品粒径分析中我们得到,SCP粒径分布较宽,从最小值3.7032μm到最大值78.6725μm,90%以上的粉末粒径在10μm以下,样品平均粒径为6.189μm;LCP粒径尺寸分布比较均匀,尺寸范围为3.6041μm~38.0215μm,平均粒径为7.914μm。扫描电镜照片显示:SCP晶粒呈颗粒状团聚,直径约为0.5μm;LCP晶粒形貌为针状团聚,排列比较混乱,长轴尺寸为1~3μm。
(2)然后分别以SCP和LCP为原料,制备了xTO—(1—x)SCP和xTO—(1—x)LCP陶瓷,研究了烧结温度对陶瓷密度的影响,还研究了TiO_2掺杂量对陶瓷组成、形貌和微波介电性能的影响规律。随着x(TiO_2掺入量)的增加,两种陶瓷的表观密度先增加后减小,相对密度在90%以上,先快速增加后趋于平缓。物相分析表明:TiO_2和CePO_4的峰形没有发生偏移,也没有明显的杂质峰出现,TiO_2和CePO_4在复合系统中以混合相形式存在。从SEM结果中我们看到:xTO—(1—x)SCP陶瓷晶粒呈层片状杂乱排列,二氧化钛镶嵌在磷酸铈片状晶粒中间。LCP陶瓷(x=0)主要沿纵向生长,TiO_2的加入阻碍了xTO—(1—x)LCP的纵向生长,纵向尺寸变短,TiO_2的加入使得晶体结构更加致密。微波介电性能方面,两种陶瓷的εγ和τf均随着x的增加而增大,品质因子则随x的增大而减小。我们发现,xTO—(1—x)SCP系陶瓷体在x=0.25时,即0.25TO—0.75SCP获得了优异的微波介电性能:εγ=16.375,Qxf=23012GHz,τf=0.59ppm/℃。xTO—(1—x)LCP陶瓷在x=0.15时,即0.15TO—0.85LCP获得了比较优良的微波介电性能:εγ=13.978,Q×f=28591GHz,τf=-1.46ppm/℃。