过渡金属—稀土掺杂的Na2MgSiO4荧光粉的制备及发光性能研究

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过渡金属离子和稀土掺杂的荧光粉在照明、显示、装饰材料、生物医学等领域得到了广泛的应用。硅酸盐化合物由于具有稳定的物理化学性质,优良的发光性能,被广泛用作发光材料的基质。近年来,白光LED得到广泛的推广和应用,为了满足紫外-近紫外光激发转换白光LED荧光材料的需求,本文选择了硅酸盐类Na2MgSiO4作为基质材料,使用稀土离子Tb3+,Eu3+和过渡金属离子Mn2+作为激活剂,通过固相法制备了一系列可被近紫外光激发的荧光粉,系统地研究了所制备荧光粉的晶体结构、掺杂离子占位、发光性能以及能量传递机理等。主要研究成果如下:(1)通过固相法在950℃合成了新型绿色荧光粉Na2MgSi04:Mn2+。通过Rietveld结构精修方法详细分析了其晶体结构,结果显示,所制备的荧光粉是斜方晶系,空间群为Pna21,主晶格中有两个Mg格位。掺杂离子Mn2+取代的是Mg格位,在晶体中占据四面体位置,因而呈现发射光谱峰值位于520nm处的绿光发射。发射光谱用高斯分解成两个峰,分别对应于Mn2+离子占据的不同Mg格位而呈现的两种发光中心。荧光粉的发光强度随着Mn2+离子掺杂浓度的增加先增加后降低,最佳掺杂浓度为8mol%。浓度猝灭机理为偶极-偶极相互作用主导的非辐射跃迁,临界距离为13.42A。其CIE色度坐标为(0.163,0.631),位于绿光区。(2)通过固相法合成了 一系列 Na2(Mg1-xCax)SiO4:0.08Mn2+(x = 0-0.5)荧光粉。研究了离子替代对样品的晶体结构及发光性能的影响,结果表明:低浓度Ca2+离子取代基质中Mg2+离子时,样品的晶体结构不变,但衍射图谱发生了轻微的蓝移。适量的Ca2+离子的引入不影响Mn2+的发光特性,但可以增强发光强度,其最佳掺杂量为x = 0.4,发光强度可提高306%,但是其色坐标依旧在绿光区域(0.169,0.720)。该荧光粉丰富了白光LED用绿色荧光粉的种类。(3)通过固相法合成了一系列Na2MgSiO4:Tb3+,Eu3+荧光粉,这种荧光粉的光致发光颜色可以通过调节Tb3+/Eu3+两种离子的比例实现绿色-黄色-红色的连续变化,色度坐标(0.32,0.51)→(0.58,0.37)。在波长为376nm激发光下,该荧光粉的发射光谱分别展示出了 Tb3+和Eu3+的特征发射峰。激活剂与敏化剂之间的临界距离为16.76A,说明Tb3+→Eu3+的能量转移机制为偶极-偶极交互作用,能量传递效率最大值为51.54%。Na2MgSiO4:Tb3+,Eu3+系列荧光粉作为发光颜色可调的荧光粉在白光LED领域有着潜在的应用价值。
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