【摘 要】
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非线性光学(Nonlinear Optics,NLO)是现代光学学科的一个重要分支,在光信息技术、光电子技术、激光技术中均有重要应用。三阶非线性光学是非线性光学领域的一个分支,是该领域的研究热点,三阶非线性光学性质的研究对非线性光学学科的发展具有重要且现实的意义。目前,随着现代科技的发展,对三阶非线性光学性质的基础理论研究正在逐渐转变为现实应用的研究,具有优异三阶光学非线性吸收性质的材料,可作为饱
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非线性光学(Nonlinear Optics,NLO)是现代光学学科的一个重要分支,在光信息技术、光电子技术、激光技术中均有重要应用。三阶非线性光学是非线性光学领域的一个分支,是该领域的研究热点,三阶非线性光学性质的研究对非线性光学学科的发展具有重要且现实的意义。目前,随着现代科技的发展,对三阶非线性光学性质的基础理论研究正在逐渐转变为现实应用的研究,具有优异三阶光学非线性吸收性质的材料,可作为饱和吸收体、调制器等光学器件应用到激光技术领域中。因此,探索出具有优异的载流子迁移率和高的三阶非线性吸收系数、极化率等性质的材料是非线性材料应用化过程中的关键环节。类石墨烯的二维纳米材料由于其特殊结构和优异的光电性能,掀起了科研届对其非线性光学效应的研究热潮。黑磷(Black Phosphorus,BP)是一种类石墨烯的二维层状材料,自从2014年重新发现以来,由于其带隙可调特性以及载流子迁移率高的特性使其在光电子领域越来越备受瞩目,研究人员不断致力于其物理、化学和电学等性质的研究。纳米尺度的黑磷量子点(Black Phosphorus Quantum Dots,BPQDs)和黑磷纳米片(Black Phophorus Nanoflakes,BPNFs)相对于大尺寸的黑磷,展现出了更加令人惊喜的光电效应以及三阶非线性光学效应。本文针对纳米尺寸黑磷和基于纳米尺寸黑磷的复合材料的制备及其三阶非线性光学性质展开了系统的研究,丰富了黑磷材料的非线性光学研究的内容。并取得了以下创新性成果:(1)系统研究了尺寸依赖的黑磷量子点以及光强依赖的黑磷纳米片的三阶非线性光学性质。首先通过一种矿化剂法制备出了高质量、高纯度的块体黑磷。采用了热化学法制备出了三种不同尺寸(2-4 nm)的黑磷量子点。Z-扫描测试发现,所制备的黑磷量子点横向尺寸越小,它所展现的非线性饱和吸收效应就越强,非线性折射也越强。然后利用机械剥离法制备出了厚度为15-20层原子层、横向尺寸为500-1000 nm的黑磷纳米片。Z-扫描测试结果证实,黑磷纳米片所展现的也是三阶非线性饱和吸收行为,并且饱和吸收的响应强度随着激发光强的增加而增加。(2)设计了一种基于黑磷量子点的纳米材料复合方案,大大提升了黑磷量子点的三阶非线性光学效应。将黑磷量子点锚定在石墨烯(Graphene)上,合成了不同黑磷量子点浓度的黑磷量子点/石墨烯纳米(BPQD/G)复合材料,并研究了该复合材料的非线性光学提升机制与其结构之间的关系。Z-扫描测试结果证明,使用石墨烯复合不仅可以调整黑磷量子点的带隙,还可以大大增强光学非线性。经过基于飞秒激光的泵浦-探测技术和超快载流子动力学分析明确了石墨烯和黑磷量子点之间的电荷转移机制。结果表明,黑磷量子点与石墨烯纳米层之间的带隙差异、有效能量以及光激发时的协同电荷转移对提高复合材料的非线性光学性能起着重要作用。这项工作有助于增强黑磷的非线性光学吸收和改进黑磷中的载流子弛豫过程。(3)设计了一种低温化学还原方法将银纳米粒子还原到黑磷纳米片上形成不同银纳米粒子浓度的AgNPs-BPNFs纳米杂化材料,并研究了这种纳米杂化物的三阶非线性光学响应及局域空间电场对这种光学非线性效应的影响机制。研究发现,该纳米杂化物所表现出了明显高于黑磷纳米片单体的非线性饱和吸收效应。通过X射线光电子能谱(XPS)和超快载流子动力学分析表明,强光作用下的纳米杂化物中的载流子迁移决定了Ag NPs-BPNFs纳米杂化的非线性饱和吸收性能。通过时域有限差分法(FDTD)模拟结果,分析并证实了纳米杂化物的非线性饱和吸收性质对不同浓度AgNPs产生的局域场依赖特性。
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