【摘 要】
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随着工业社会的发展与人类生产的进步,环境污染和能源短缺这两大问题渐渐成为了阻碍发展进步的重要因素,寻找并开发新型的环境友好能源就成为了现阶段热点课题之一。光电催化技术（Photoelectrochemical,PEC）能够有效地对环境污染物进行降解处理,同时在太阳能新能源利用领域也有着广泛的应用。PEC技术通过外加偏压手段可以有效地使光生电子与空穴更容易分离,可以在利用更少太阳能的条件下实现反应的
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随着工业社会的发展与人类生产的进步,环境污染和能源短缺这两大问题渐渐成为了阻碍发展进步的重要因素,寻找并开发新型的环境友好能源就成为了现阶段热点课题之一。光电催化技术（Photoelectrochemical,PEC）能够有效地对环境污染物进行降解处理,同时在太阳能新能源利用领域也有着广泛的应用。PEC技术通过外加偏压手段可以有效地使光生电子与空穴更容易分离,可以在利用更少太阳能的条件下实现反应的快速发生,极大地提升了太阳能的利用效率,由此在环境工程领域的实际应用中有着十分深远的前景。WO3是最为常见的光电催化阳极材料之一,是一种典型的n型半导体。WO3对于太阳光的响应范围大,在可见光的范围内表现出比较可观的光吸收能力,且带隙宽度合适（～2.6 eV）,适于光电催化反应的进行。但目前WO3基光阳极的光电催化效率仍受其光生载流子复合严重和可见光吸收能力弱等问题所限制。基于此,本论文利用表面极化、结构优化和表面动力学优化的方法对WO3光阳极进行修饰改性,极大地提高了氧化钨光阳极的光电催化性能,并系统研究了其光电催化机制,主要研究内容包括:1.通过简单的旋涂法将具有铁电特性的铁酸铋（BiFeO3,BFO）沉积在WO3纳米片电极表面,制备得到了WO3/BFO核壳复合电极材料,并以此作为光阳极构建PEC体系,测试其光电催化分解水性能,系统研究了BFO铁电特性对WO3光阳极光电催化活性的影响机制。X射线衍射（X-ray diffraction,XRD）、X射线光电子能谱技术（X-ray photoelectron spectroscopy,XPS）、扫描电子显微镜（Scanning electron microscope,SEM）、透射电子显微镜（Transmission Electron Microscope,TEM）等测试结果表明,通过旋涂法能够均匀地将BFO沉积在WO3纳米片光阳极表面,并在WO3纳米片表面形成一层厚度20-30 nm的BFO壳层。在外电压0.6 V vs Ag/AgCl的条件下,WO3/BFO的光电流密度明显增强,稳定性也有所提升,约为2.83 mA cm-2,在AM 1.5模拟太阳光照下比WO3高出约244%。Mott-Schottky测试、强度调制光电化学光谱和瞬态光电流衰减的结果表明,BFO铁电纳米壳层能够显著提升WO3/BFO的电荷密度,增强了其电荷传输的效率和分离性能以及延长了电荷的寿命,这可能是WO3/BFO的光电催化分解水产氢和产氧活性增强的主要原因。2.利用电沉积法在WO3纳米片光阳极材料表面沉积了镍铁双金属氢氧化物壳层（NiFe-Layer Double Hydroxides,NiFe-LDH）,并通过调控电沉积的时间,制备得到了系列的WO3/LDH复合光电阳极。SEM、XRD和XPS等测试结果表明电沉积过程Ni2+和Fe3+并没有对WO3纳米片光阳极形成污染,而是以NiFe-LDH壳层的形式均匀沉积在WO3纳米片光阳极表面。WO3/LDH复合光电阳极在外电压0.6 V vs Ag/AgCl和AM 1.5模拟太阳光照条件下具有较高的光电流密度,且表现出较好的稳定性,可达到2.32 mA cm-2,大约比纯WO3光阳极增强了114%。PL测试以及紫外光分析测试等结果表明,NiFe-LDH壳层可提供更多的反应活性位点,能够有效地减少电子空穴的复合,是WO3/LDH复合光电阳极的光电化学性质得到极大提升的主要原因。综上所述,针对WO3光电阳极的改性修饰能够有效地在提高材料光电转化效率的同时抑制体系中光生载流子的复合,从而显著地提升了整个PEC体系的工作效率。以WO3半导体材料作为基底进行修饰沉积,成功促进了电荷的分离,提高了太阳能的使用效率,在可见光响应下可以有效地降解有机物和产生清洁能源-氢气。这项工作不仅为解决环境污染问题提供了方法,同时也为处理资源短缺问题提出了一种可行的有建设性的想法。
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