有机改性铝锰复合氧化物吸附去除水中硝酸根和磷酸根的研究

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过量的营养物质进入水体会造成富营养化,这已成为一个全球性的环境问题。富营养化会恶化水环境的质量,影响水产养殖业的发展,严重威胁着社会经济的发展和人民的健康。硝酸根和磷酸根是导致水体富营养化的两种主要阴离子营养物质。多种水处理技术被用来去除硝酸根和磷酸根,其中吸附法因为其高效、使用方便、操作简单、和经济等优点而被大量研究设计。本研究在课题组前期利用氧化还原/共沉淀法制备出铝锰复合氧化物(Aluminum-Manganese binary oxide,AMBO)的基础上,利用环氧氯丙烷等有机溶剂对其进行改性制得有机改性铝锰复合氧化物(Organo-modified Aluminum-Manganese binary oxide,OABO),并研究其对水中硝酸根和磷酸根的去除效果和吸附机理。主要研究结果如下:(1)利用TGA、BET、XRD、TEM、SEM-EDS&Mpping、FTIR、XPS、Zeta电位等技术分析AMBO和OABO的表面结构和物化特性。与AMBO比较,OABO出现C、N元素,Mn的含量减少;OABO的比表面积为2.89 m2/g,远小于AMBO的53.01m2/g,这是因为负载在AMBO表面的有机物堵塞了表面部分微孔;OABO的Zeta电位相对于AMBO有所增大,有利于阴离子的吸附。(2)OABO对硝酸根的吸附动力学特征符合拟二级动力学模型,推测吸附过程以化学吸附为主;OABO吸附硝酸根的等温线数据可以用Langmuir模型和Sips模型来进行描述,表明OABO对硝酸根的吸附是单层吸附;pH=3-10,吸附过程中不控制体系pH,OABO吸附硝酸根的效果稳定;吸附过程中控制体系pH,吸附量随着pH的增大而减少;共存阴离子会对OABO吸附硝酸根产生负面影响(SO42-?SiO32-?CO32-?F-);Ca2+和Mg2+对OABO吸附硝酸根表现出抑制作用,这是因为伴随阳离子一起加入的氯离子与硝酸根发生了竞争吸附。(3)OABO吸附磷酸根的过程符合Power模型和Elovich模型的特征,表明吸附过程是多分子层吸附的复杂过程;Sips模型和Freundlich模型能很好的描述OABO吸附磷酸根的等温线特征,分析表明OABO表面存在着多种用来吸附磷酸根的活性位点;在pH=5-8的范围内,OABO吸附磷酸根的效果较好;共存阴离子对OABO吸附磷酸根产生不利的影响,表现为F-<NO2-<CO32-<SiO32-<SO42-;Ca2+对OABO吸附磷酸根表现出轻微的促进作用,Mg2+表现出较小的抑制作用。(4)OABO同步吸附硝酸根和磷酸根的结果表明,硝酸根和磷酸根对相互之间的吸附速率和吸附性能无明显的影响,这是因为OABO对硝酸根和磷酸根的吸附是由不同的吸附位点来完成的。(5)用SEM-EDS&Mapping、FTIR、XPS、Zeta电位来分析OABO吸附硝酸根和磷酸根的机理。结果表明与Cl-的离子交换是OABO吸附硝酸根的主要机理;OABO表面吸附磷酸根的活性位点较多,主要有羟基、硫酸根等;结果显示二者在OABO表面主要的吸附位点是不一样的,彼此之间的影响不大,这表明OABO可以有效同步吸附硝酸根和磷酸根。(6)再生实验表明,吸附硝酸根&磷酸根后的OABO用0.3mol/L的NaHCO3进行再生的效果最好;经过五个吸附解吸循环后,OABO对硝酸根和磷酸根依然有很好的吸附效果。
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