论文部分内容阅读
作为便携式电子器件的替代电源,直接乙醇燃料电池(DEFCs)因其能量密度高、污染排放低、燃料来源丰富、可再生等优势而受到广泛关注。催化剂是燃料电池的核心组成部分,直接影响着电池的性能。在乙醇的催化氧化反应中,Pt显示出较高的催化活性。然而,Pt不仅价格高昂而且催化过程中易于CO中毒从而造成催化活性降低,运行寿命缩短,阻碍了此类电池的商业化。一般认为引入外系金属以形成Pt基催化剂能有效解决催化剂的中毒问题。其中,PtSn双金属催化剂已经表现出良好的催化性能,PtSn的负载量对催化剂的性能有着重要的影响。此外,合适的催化剂载体材料的使用,能够有效提高催化剂的电化学性能。本文基于催化剂中金属负载量及载体材料对其性能的重要影响,采用浸渍还原法制备了一系列PtSn双金属催化剂,并将其应用于DEECs阳极催化剂实验,研究了催化剂对乙醇催化氧化的电化学性能,具体内容及结论如下: 1、通过改良的hummers法合成氧化石墨烯,然后以石墨烯为载体通过多元醇法负载了PtSn金属纳米颗粒,固定Pt、Sn金属原子比,制备了金属理论负载量为20%、30%和40%(质量分数)的PtSn/石墨烯催化剂。结果表明,金属负载量通过影响催化剂活性组分的分散性和粒径,从而对乙醇催化氧化性能造成影响。负载量为30%的PtSn/石墨烯催化剂对乙醇氧化具有最高的催化活性和良好的稳定性,其金属粒子的平均粒径为2.67nm,乙醇氧化电流密度为407.03mAmg-1。 2、将碳纳米管和石墨烯进行组装获得具有三维空间结构的G-CNT复合材料,并以此为载体,采用浸渍还原法成功制备了PtSn/G-CNT催化剂。通过调整G-CNT复合材料中石墨烯与碳纳米管的用量比来控制金属纳米粒子的粒径和分布,以此提高催化剂的电化学性能。结果表明,PtSn/G-CNT催化剂的金属颗粒分散非常均匀,粒径较小,对乙醇氧化表现出超高的电催化活性以及良好的稳定性。当G-CNT复合载体中石墨烯与碳纳米管质量比为2∶1时,PtSn/G-CNT对乙醇氧化具有最高的催化活性和良好稳定性,其金属粒子的平均粒径为2.09nm,电流密度达到741.52mA mg-1。