多孔电极材料制备及其对水溶液中甲醛电催化氧化研究

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甲醛是一种对环境和人体都有害的物质,电催化氧化技术处理废水中的甲醛,具有稳定、便捷、高效的特点。将纳米多孔材料用作电极,可以进一步加强电催化氧化技术对甲醛的去除效果,本文制作纳米多孔金和纳米多孔铜两种材料,通过对材料表征了解其组成结构,再将两种材料用在水溶液中甲醛的电催化氧化上,具体结论如下:
  (1)将镓膜涂覆在光滑金片、光滑铜片上,加热处理形成金-镓、铜-镓合金前驱体,再采用电化学脱合金方法去除前驱体中的镓组分,分别形成纳米多孔金、纳米多孔铜材料。采用XRD、SEM、N2吸附-脱附、电化学测试技术对制备的纳米多孔材料进行表征,结果显示经过电化学脱合金后,纳米多孔金、纳米多孔铜材料的表面晶粒得到细化,形成纳米多孔结构,电化学活性大幅提升。
  (2)应用循环伏安法分别研究了纳米多孔金、纳米多孔铜材料在甲醛水溶液中的氧化还原反应情况,根据循环伏安法结果选择合适的电位,使用恒电位电解法研究了水溶液中甲醛的电催化氧化。研究结果表明:纳米多孔金电极电催化氧化水溶液中的甲醛,在+0.50V(vs Hg/HgO)电位下产生的电解电流大约为-1.3mA·cm-2;而纳米多孔铜电极电催化氧化水溶液中甲醛时,在+0.54V(vs Hg/HgO)电位下产生的电解电流大约为-1.9mA·cm-2。纳米多孔金、纳米多孔铜材料在电催化氧化过程中,电极反应都符合暂态扩散模型。
  (3)由于铜材料比金材料价格便宜,本文选用纳米多孔铜作为工作电极,以离子膜电解池作为电解装置,在恒电位作用下,进一步研究电极材料对甲醛的电催化氧化效率。研究结果表明,在+0.54V(vs Hg/HgO)电位下,纳米多孔铜电极持续电催化氧化10mM甲醛水溶液500min,对甲醛的降解效率达到90%,过程连续稳定。
  (4)以离子膜电解池作为电/化学协同催化反应器,在两个电极短路电位条件下,进一步研究纳米多孔铜电极结合氧化剂,对甲醛的电/化学协同催化氧化效果。研究结果表明,在0V(vs Hg/HgO)电位下,阴极室中的氧化剂通过电极、外电路与阳极室中的甲醛关联,对甲醛有电催化氧化效果。氧化剂效果由强到弱排列依次是:过硫酸铵>双氧水>氧气,并且氧化剂的使用量受甲醛浓度控制。
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