铋系多元氧化物的制备及其光催化还原CO2性能研究

来源 :南昌航空大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ym_l
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随着经济的迅速发展,化石燃料过度被消耗,这不仅给人类带来了能源危机,同时因消耗而释放出的大量CO2导致了温室效应等环境问题。目前,光催化还原CO2制备碳氢燃料是同步解决这一问题最具潜力的技术。但目前光催化还原CO2存在的最大问题是催化材料在可见光下的较低的吸收性能、较低的量子效率以及较为困难的产物选择与分离。为了解决上述问题,发展新型高效的可见光驱动的光催化材料势在必行。近年来,铋系多元氧化物因其具有高效的可见光光降解活性,为发展高效CO2光催化还原催化剂提供了新思路。为此,本论文主要研究了Bi2WO6基复合半导体材料以及花状微球Bi2Mo O6材料在光催化还原CO2制备碳氢燃料的应用。主要研究结论如下:(1)通过简便的浸渍-焙烧法合成了新型的Mo S2/Bi2WO6复合催化剂并将其首次应用于光催化还原二氧化碳的研究。研究表明,Mo S2的引入有效地提高了电子传输效率,抑制了电子-空穴对的复合,提高了可见光催化活性。Mo S2/Bi2WO6复合催化剂比纯Bi2WO6光催化还原CO2的效率明显增强,当Mo S2的负载量为0.4%时,甲醇和乙醇的产量达到最高,分别36.7μmol gcatal-1和36.6μmol gcatal-1,大约是纯Bi2WO6材料的两倍。(2)利用溶剂热法合成SnS2、Bi2WO6和不同摩尔比的SnS2/Bi2WO6复合半导体光催化剂。相比单纯的SnS2和Bi2WO6材料,SnS2/Bi2WO6材料的催化性能显著提高。当SnS2与Bi2WO6的摩尔比为0.1时,复合材料具有最好的CO2光催化还原性能,甲醇和乙醇的产量达到最高,分别为50.2和19.7μmol gcatal-1。催化产物的总碳氢含量分别是纯Bi2WO6和SnS2材料的3和4倍。实验结果表明:材料Bi2WO6与SnS2窄带隙半导体复合,不仅提高了光生载流子的分离率而且增加了材料对可见光的吸收强度,进而表现出优异的光催化性能。(3)采用简单的的水热法在PVP的辅助下成功地合成了花状Bi2Mo O6微球。花状Bi2Mo O6微球是由二维薄片彼此交错聚集形成的三维花状结构。研究过程同时考察了PVP的量以及水热时间对Bi2Mo O6材料的形貌和晶型的影响,并对花状球形Bi2Mo O6的形成机理进行了详细讨论。此外,首次将Bi2Mo O6材料应用于光催化还原CO2制备碳氢燃料反应中:光照4 h后,甲醇和乙醇产量分别为24.8和18.8μmol gcatal-1,优于其他形貌Bi2Mo O6材料及文献报道Bi2WO6材料。
其他文献
黄原胶发酵过程的中后期,随着黄原胶浓度的提高,发酵液粘度迅速上升,并体现出强烈的假塑性,造成发酵体系传质、传热效率严重下降,并出现混合上的死区。这种情况的存在影响了黄原胶产品的收率和产品质量,提高了发酵和分离成本,影响了产品的应用,成为阻碍黄原胶生产技术发展一个必须解决的关键因素。另外,目前国内黄原胶生产大多采用一次加料的间歇发酵工艺,这种工艺没有考虑发酵过程中菌体增殖和黄原胶合成两个阶段对底物的