能源与环境作为国民经济和社会发展的基础,一直是备受世界各国关注的热点。近些年来,随着我国国力的高速发展,我们面临的能源短缺和环境污染问题也亟待解决。能源系统的改革是解决这些问题的关键所在,一方面需要持续开发完善新型绿色能源供应,另一方面需要加强实施节能减排的战略部署。在实际工业生产中,气体分离占据重要的部分。开发新型气体分离技术是应对能源与环境问题,实现节能减排的有效途径之一。气体膜分离技术具有能耗低,操作简单,几乎零排放,分离度高等优点,是最具潜力的新一代气体分离技术。本论文以氧化铝陶瓷管为载体,提供具有高气体通量和高选择性的超薄分离膜新材料。理论上讲,膜的渗透率越大,选择性越高,其经济性越好。影响膜的性能的因素之一是膜的厚度,降低膜的厚度可缩短气体传质路径,有效提高膜的渗透率;而对于混合基质膜来说,掺入填料与基质的界面作用会影响气体的选择性,考虑降低掺入填料的尺寸大小或者调控形貌可以使填料更好地与基质相容,在基质中更好地分散,从而提高气体的选择性。有机硅多孔材料具有可调节的网络结构和可修饰功能基团以及优良的水热稳定性而在气体分离膜中得以应用。有机硅多孔材料通过溶胶-凝胶法即可获得,方法简单,对载体的适应性较强,能够涂覆在各种多孔载体上,包括本文选用的氧化铝管状载体。此外,有机硅多孔材料比经典的高分子聚合物基质的气体渗透性更高,并且两个硅原子之间的有机桥联基团以及部分硅羟基的存在增加了其与载体或者填料（如MOFs晶粒）之间的相容性,因此,有机硅多孔材料是制备混合基质膜较为理想的候选基质材料。基于以上,本论文完成了如下工作:（1）研究了尿素对ZIF-8纳米晶粒形貌的调控,制备了一种均匀球形的ZIF-8纳米晶粒,该晶粒在有机硅溶胶中分散性极好。以球形ZIF-8纳米晶粒为填料,有机硅为基质,辅以热浸渍法涂膜,制备了一种ZIF-8/有机硅超薄管膜,研究了不同ZIF-8负载量对膜渗透分离性能的影响。ZIF-8与有机硅质量比为1:1时,所制备的膜表现出优异的H2和CO2渗透率以及对H2/CH4和CO2/CH4优异的选择分离性,H2渗透率可达1.25×10-6 mol·m-2·s-1·Pa-1,H2/CH4理想分离系数高达165.5,CO2/CH4理想分离系数为43。对双组份等摩尔混合气体也具有优秀的分离效果,H2/CH4和CO2/CH4的分离系数分别为107.4和26.9,最后还通过ZIF-90制备有机硅基膜验证了尿素调控ZIFs形貌,热浸渍法制备有机硅基管膜工艺方法的可行性和通用性。（2）以二维材料氧化石墨烯为填料,有机硅为基质,制备了GO/有机硅超薄管膜,膜厚度低至25 nm,通过红外、XRD、扫描电镜等手段表征了GO与有机硅的相互作用及GO在膜中的存在形式,结果表明,GO在高温聚合形成膜的过程中被部分还原成r GO,同时与有机硅表面羟基成键,形成更为致密连续的分离膜。研究了不同GO掺杂量对膜气体渗透分离性能的影响,进而得到GO/有机硅最佳质量比为1/1。该膜室温下H2的渗透率为2.5×10-7 mol·m-2·s-1·Pa-1,H2/CH4和CO2/CH4的理想分离系数分别达到223.14和54.67;双组份混合气体测试中,膜也表现出优异的H2/CH4和CO2/CH4分离性能。所制备的膜在高温测试条件下依然保持较高的气体渗透选择性,具有良好的高温稳定性。（3）在前面工作的基础上,将热浸渍涂膜方法应用到制备聚合物基质膜中,获得厚度为纳米级别的聚合物基质超薄管膜,该膜具有良好的H2/CO2分离性能。以有机硅作为中间层,增强膜与载体之间的结合牢固度,构筑高效的气体分离通道。考察了MOFs负载量对所制备膜的热稳定性、玻璃化转变温度以及气体分离性能的影响,结果表明MOFs对聚合物膜的热稳定性和玻璃化转变温度有一定的改善作用,另外,MOFs负载量为20 wt%时,膜的H2/CO2分离选择性能最佳,可达53.12,突破了Robeson上限,气体渗透通量比已报道的大多数聚合物基质膜高1-2个数量级,并且通过改变MOFs或聚合物验证了方法的可行性。