【摘 要】
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能源是推动人类社会发展的基础,而煤炭、石油等传统化石资源具有不可再生、高污染等缺点,已经不能满足人类未来发展的能源需求。太阳能作为一种可再生、无污染的清洁能源吸引了越来越多的国家和地区的关注。因此,太阳能电池获得了高速的发展。2009年,一种成本低廉、制备简单的钙钛矿太阳能电池被日本科学家提出,经过十余年的发展,该器件的光电转化效率从初始的3.8%上升到了目前的25.7%。并且有研究表明,钙钛矿太
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能源是推动人类社会发展的基础,而煤炭、石油等传统化石资源具有不可再生、高污染等缺点,已经不能满足人类未来发展的能源需求。太阳能作为一种可再生、无污染的清洁能源吸引了越来越多的国家和地区的关注。因此,太阳能电池获得了高速的发展。2009年,一种成本低廉、制备简单的钙钛矿太阳能电池被日本科学家提出,经过十余年的发展,该器件的光电转化效率从初始的3.8%上升到了目前的25.7%。并且有研究表明,钙钛矿太阳能电池的理论效率上限高达33%,因此有了取代硅基太阳能电池的可能。然而,常规的钙钛矿薄膜制备工艺所制备的薄膜为多晶薄膜,在体相和表界面存在缺陷,这些缺陷的存在造成大量载流子复合,从而影响器件的性能。本论文通过表面处理和添加剂工程的方式分别调控钙钛矿表面和体相的缺陷状态,在提升钙钛矿太阳能电池性能的基础上,提高器件的稳定性。具体研究内容如下:(1)两步顺序沉积法制备的钙钛矿薄膜在反应结束后,其表面会残余大量的碘化铅(PbI2),导致钙钛矿表面形貌较差且存在大量缺陷。为解决这一问题,本项工作使用十二烷基溴化胺对三维(3D)钙钛矿的表面进行后处理,十二烷基溴化胺与3D钙钛矿表面的PbI2原位形成一层二维(2D)钙钛矿,构成2D/3D钙钛矿结构的异质结。一方面,十二烷基溴化胺的氨基钝化了钙钛矿表面缺陷,另一方面,构建的2D/3D异质结增强了器件的内建电场强度,促进了载流子的传输与分离。最终,优化器件的最高能量转换效率达到21.81%。并且基于长链的十二烷基溴化胺形成的2D钙钛矿提升了整体器件的稳定性,优化器件在空气环境中经过1065 h老化试验后仍保持64%的初始性能。(2)甲脒铅碘(FAPbI3)钙钛矿因其合适的带隙以及良好的热稳定性成为了高性能钙钛矿太阳能电池吸光层的首选材料。但由于其黄相(δ-FAPbI3)转为光活性黑相(α-FAPbI3)的势垒较大,因此制备的FAPbI3薄膜中始终存在δ-FAPbI3,并且薄膜质量较差,缺陷较多。本文使用N-(2-氨基乙基)乙酰胺作为FAPbI3钙钛矿添加剂,降低了由δ-FAPbI3转化为α-FAPbI3的反应势垒,实现无δ-FAPbI3的高质量FAPbI3钙钛矿薄膜的制备。N-(2-氨基乙基)乙酰胺中的羰基和氨基的存在不仅影响了钙钛矿结晶转相过程,还钝化了钙钛矿体相缺陷,抑制薄膜中载流子非辐射复合,光活性层薄膜质量的提高有利于器件性能的提升。优化器件的最高能量转换效率为20.45%,相应的开路电压为1.12 V,短路电流密度为24.93 mA/cm2,填充因子为0.73。同时,N-(2-氨基乙基)乙酰胺与钙钛矿形成的化学键提高了整体器件的稳定性,优化器件在空气环境中储存37天后,仍保持69%的初始性能。而在相同条件下,原始器件性能已经下降到0%。
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