【摘 要】
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火焰气溶胶合成是高效制备纳米材料的典型方法,涉及多相复杂系统反应过程。本文搭建基于水溶性前驱物的火焰气溶胶平台和激光诊断平台,以系列钨基纳米氧化物为合成目标产物,
【出 处】
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中国科学院研究生院(过程工程研究所)
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火焰气溶胶合成是高效制备纳米材料的典型方法,涉及多相复杂系统反应过程。本文搭建基于水溶性前驱物的火焰气溶胶平台和激光诊断平台,以系列钨基纳米氧化物为合成目标产物,探讨了水溶性前驱物火焰气溶胶合成路径的关键控制因素,并使用激光诊断方法对合成路径予以确认。论文的主要内容和研究结果如下:(1)基于同轴扩散火焰和超声雾化装置,建立基于水溶性前驱物的火焰气溶胶合成平台。通过CFD的模拟,计算优化了温度、停留时间等关键参数,使用PDPA修正的Lang公式测算液滴尺寸。对多元金属酸铵盐和硝酸盐等水溶性前驱物进行了热分析以研究分解过程。为了在线检测颗粒生成过程,将光谱仪和ICCD组合,搭建激光诊断平台。(2)采用高温火焰合成了系列氧化钨粉体,研究了前驱物浓度、进料速率、火焰温度和冷却速率等因素对产物形貌、晶型和结晶度的影响,综合前驱物热分解特性,推导液滴在火焰合成中的历程,揭示了扩散速率对高温气相合成中颗粒生长的影响。合成多种氧化物单体及复合材料,证实基于水溶性前驱物的火焰气溶胶平台可靠性。(3)设计不同火焰温度,合成不同形貌的氧化物单体及复合材料,将颗粒的演变过程处理为有限时间升华动力学问题,揭示火焰温度和物质的热物性(饱和蒸气压)的竞争关系对路径选择和产物粒径分布的决定作用。通过密相辅助低通量LIBS方法,认定液滴分别经历“液滴-颗粒”低温路径和“液滴-蒸气-粉体”高温路径。(4)采用火焰气溶胶法直接沉积氧化钨薄膜。通过调整沉积高度,改变液滴到达基板状态,实现不同形态薄膜的快速制备。基于火焰沉积不同阶段的低通量LIBS信号显著不同,设计和预测薄膜结构,揭示了薄膜沉积过程中物质状态于薄膜生长机制。
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