双吡啶类金属配合物的制备及其催化染料降解的应用研究

来源 :东华大学 | 被引量 : 3次 | 上传用户:shahua001
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染料废水脱色方法主要包括物理凝絮沉淀、吸附法、膜分离法;生物降解法;氯氧化法、臭氧氧化法、催化氧化法、电化学法等化学氧化法。生物法主要利用生物代谢产生的生物酶的催化作用,但由于生物酶容易失去活性和使用条件苛刻限制,所以研发应用人工合成的仿酶催化剂有着广泛应用前景。金属有机配合物在催化领域有着广泛应用,其种类繁多,并且某些配合物具有与酶相似的催化活性结构单元,可以用于染料废水的催化氧化脱色处理,因此研究具有高效催化活性的仿酶配合物并应用于染料脱色有着重要意义。本文首先合成了两种配体1,4-二(4-吡啶基)甲氧基苯(L1),1,4-二(2-吡啶基)甲氧基苯(L2)作为配体,分别与CuCl2、CoCl2、MnCl2配位形成金属配合物。并通过核磁、红外、元素分析确定了配体和配合物(与L3配位)的结构。在此基础上,以过氧化氢为氧化剂,配合物为催化剂研究了催化剂用量、pH值和温度对催化活性的影响,同时将催化剂应用于不同染料脱研究其催化活性;得出最终得到最佳脱色工艺:30mL 100mg/L染料溶液,56mL蒸馏水,14mL1mol/L缓冲溶液(pH=910),20mL 3%过氧化氢溶液,CoCl2L.1.5H2O 10mg(CuCl2L.1.5H2O 60mg或((MnCl2)2L.1.5H2O 30mg),室温下进行脱色,脱色率可达到95%以上。本文第四部分对催化剂催化过氧化氢氧化染料脱色的机理进行了研究。通过调节pH值、加入羟基自由基捕捉剂二甲亚砜(DMSO)和不加捕捉剂脱色过程进行对比,得出结论:催化氧化脱色过程中起关键作用的是过氧化氢分解产生的过氧根负离子。最后,通过有机碳含量,液质联用色谱对脱色产物进行分析研究,推测出几种可能的分解产物。
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