【摘 要】
:
具有高反应活性的异腈化合物在有机合成中广受关注。特别是功能性异腈化合物在构建具有结构多样性和复杂性的含氮杂环中展示了惊人的高效性和原子经济性。本论文以功能性异腈(色胺异腈和邻氰基苯基异腈)为反应底物,在过渡金属的介导下实现了分子间的串联环化反应,在温和的条件下高效地构建了一系列包含螺环吲哚啉以及喹唑啉骨架的含氮杂环类化合物。研究内容主要包含以下三个部分:第一部分研究了钴催化下色胺异腈与叠氮化合物在
【基金项目】
:
国家基金(21772138,21672157); 江苏省优势学科(PAPD);
论文部分内容阅读
具有高反应活性的异腈化合物在有机合成中广受关注。特别是功能性异腈化合物在构建具有结构多样性和复杂性的含氮杂环中展示了惊人的高效性和原子经济性。本论文以功能性异腈(色胺异腈和邻氰基苯基异腈)为反应底物,在过渡金属的介导下实现了分子间的串联环化反应,在温和的条件下高效地构建了一系列包含螺环吲哚啉以及喹唑啉骨架的含氮杂环类化合物。研究内容主要包含以下三个部分:第一部分研究了钴催化下色胺异腈与叠氮化合物在水相中的偶联反应实现了螺环吲哚啉化合物的绿色合成。该策略具有原子经济性高、反应条件温和、底物普适性好等特点。产物只需通过简单的操作即可获得,无需繁琐的柱层析操作。更重要的是,该水相催化体系循环十次后,仍然可以保持相当的催化活性和产物收率。该策略为螺环吲哚啉化合物的构建提供了一种环境友好且高效的方法。第二部分研究了钴催化下邻氰基苯基异腈、叠氮化合物和胺类衍生物的串联环化反应。该反应以一锅多步的方式构建了 3-4个C-N键和1-2个环系,具有反应条件温和、原子经济性高、产率优异、底物范围宽等优点。通过该反应可以实现喹唑啉、喹唑啉酮、苯并咪唑并喹唑啉等潜在生物活性骨架的高效合成。放大量反应的结果显示,催化剂可回收循环利用。第三部分研究了三价锰盐介导下色胺异腈与硼酸化合物的自由基加成螺环化反应。该策略具有条件温和,产率优异,底物范围广泛等特点,为螺环吲哚啉化合物的构建提供了一条高效的路径,目前这部分工作的机理还在继续考察中。
其他文献
地理是一门实践性极强的学科,实践教学更是高中地理教学中必不可少的一个环节,野外考察实践活动是践行实践教学的重要途径。随着普通高中新课程改革的推进,我国颁布并施行了《普通高中地理课程标准(2017年版)》,野外考察等地理实践活动被纳入地理学科核心素养的创新培养方式。但目前关于野外考察实践活动的研究,多是集中在活动的开展策略,地理实践力等地理学科核心素养的培养与评价等方面,关于野外考察实践活动的评价研
短视频正在数字社会和平台经济中扮演着越来越不可或缺的角色。本文以“可供性”为概念工具,将短视频的基础设施化进程理解为一种围绕短视频可供性而发生的螺旋式演进,并由此分析了短视频与人的关系的四次嬗变,揭示出短视频在用户参与、平台经济和国家治理等实践中发挥的中介作用,以及各方主体对短视频基础设施化进程的共同促进。
21世纪以来,我国工业的高速发展促进了社会经济的繁荣昌盛。然而,化工工业的蓬勃进步也带来了相应的环境问题,大量的化工废料和废气排入环境,对生态系统造成了严重的污染和破坏。与此同时,工业的发展不可避免的会伴随大量化石能源(石油,煤炭等)的消耗,这进一步加剧了我国所面临的资源和环境问题。光催化作为一种清洁、高效、简便的催化技术,已经在环境能源等领域进行了广泛的应用。但是,由于传统半导体催化剂的带隙较大
乡村旅游具有保持乡土文化形态、改善乡村居住环境、促进乡村业态发展、提升乡村经济发展水平、优化乡村治理方式等重要功能,是实现乡村振兴的重要路径。在我国,乡村旅游市场在全国旅游市场占比中已过半,乡村旅游成为了旅游消费的主要领域,但是在蓬勃发展的背后,也存在着形形色色的问题。基于此,本研究采用文献综述、田野调查、问卷调查、模糊数学等方法,从旅游业发展对乡村旅游目的地的综合影响视角出发,以构建乡村旅游目的
配位聚合物(CPs)是一类由金属离子或金属簇和有机配体构成的金属有机杂化材料,金属-有机框架(MOFs)是具有潜在孔隙或永久孔隙的CPs的一个子类。在过去的十年中,功能CPs在导电材料、气体储存、催化等领域得到了迅速的发展。四硫富瓦烯(TTF)具有两种可逆的氧化态(TTF·+和TTF2+),是一种优异的氧化还原配体,TTF及其衍生物在导电材料、光电材料、磁性材料、催化、电化学传感器和储能材料等领域
多学科仿真数据管理旨在通过信息领域前沿技术,将分散、孤立的仿真数据进行分布式汇集,全方位多角度解读、展现、挖掘仿真数据信息,实现多学科仿真数据协同并提升效率,充分发挥仿真数据服务于型号研制的作用。针对舰船多学科仿真已经形成的多专业、数据格式多样的海量仿真数据,本文通过研究多学科仿真数据管理功能需求,利用分布式大数据运行机理和服务架构,以及信息领域数据架构,对舰船多学科仿真数据进行统一管理,支持多学
苯并噻唑骨架广泛存在于天然产物、功能分子和药物分子等化合物中。如何简洁高效地合成此类化合物一直是科研工作者们所关心的议题。近年来,可见光驱动合成苯并噻唑的方法越来越受到化学家们的关注。已有的苯并噻唑合成方法往往需要使用过渡金属催化剂、有机光催化剂或强氧化剂,从而增加了合成成本。而在无光敏剂、无过渡金属催化剂情况下合成苯并噻唑的方法尚未得到充分地发展。在本学位论文中:(1)在无光敏剂和过渡金属催化剂
河阴之变乃北魏末年一大巨变。北魏后期汉化日深,而阶级矛盾、民族矛盾、文武矛盾等愈发激化,相继发生洛阳禁军暴动和六镇之乱,表现出逆汉化发展之端倪。在这种背景下以孝明帝之死为导火索,酿成了洛阳朝士被屠杀于河阴的惨剧。河阴之变打破了北魏末年的政治局面,大量王公百官的死亡造成北魏政治机构暂时停摆,世家大族遭受沉重打击,而大批六镇代北武人借此机会步入政治舞台。旧的士族秩序逐渐瓦解,而新的政治秩序因中央的政治
隔膜是锂离子电池的关键组件之一,其功能是允许锂离子在正、负极之间迁移,同时避免电子通过以防止短路的发生。隔膜的化学组成和结构影响着锂离子电池的电化学性能、循环寿命和安全使用,目前商业应用的主流隔膜是聚烯烃类隔膜,如聚丙烯(PP)和聚乙烯(PE)膜,然而它们存在着润湿性差、高倍充放电性能弱和热收缩引起的安全性低等缺陷,而凝胶聚合物电解质(GPE)是一种电解液亲和性、电化学性能、热稳定性和安全性都较好