采用程序升温还原碳化法制备了碳化钼催化剂，并用TG-DTA技术对氧化钼的还原碳化机理进行了研究，考察了Ni、Co助剂的用量对碳化钼催化剂合成的影响，进而采用XRD、BET、SEM、XPS等技术对制备的催化剂的晶貌特征、晶相结构以及催化剂表面元素组成等进行了表征，以吡啶／环己烷溶液为模型化合物，在高压微反装置上评价了制备的碳化钼催化剂的吡啶加氢脱氮性能。研究结果表明，MoO₃在CH₄／H₂气氛中经过MoO₃→MoO₂→MoO_xC_y→Mo₂C的过程被还原碳化为β-Mo₂C，还原碳化终点温度在675℃左右。Mo₂C表面存在着归属于Mo²⁺的Mo-C和Mo^δ+（5≤δ⁺≤6）的Mo-O物种；在MoO₃本体中添加适量Ni、Co后，会改变还原碳化的历程，降低了还原碳化温度，并增大产物的比表面积，同时引起了Mo₂C表面Mo／C和Mo／O原子比的变化。在负载型碳化钼催化剂中，Ni的加入降低了催化剂的还原碳化始、终温度，而Co的加入则仅仅使其还原碳化起点温度有所升高，对终点温度影响不大，Ni和Co的加入均降低了相应催化剂的比表面积，但是对其孔分布影响不明显。对吡啶加氢脱氮的反应活性评价表明，在相同的反应条件下，碳化钼催化剂的加氢脱氮活性要高于MoS₂和MoO₃，其适宜的合成条件为温度675℃、碳化气体（CH₄／H₂=1／4）空速1.8×10⁴h^-1左右，适宜的反应条件为压力4.0Mpa，反应空速2.5h^-1。在Mo₂C中分别加入Ni和Co助剂后，当Ni／Mo比为0.3或Co／Mo原子比为0.4时，Ni-Mo₂C和Co-Mo₂C的活性最高。在负载型碳化钼催化剂中分别加入Ni、Co和P助剂，当Ni／Mo比为0.4、Co／Mo比为0.4、P／Mo比为0.1时所制备的相应负载型碳化钼催化剂加氢脱氮活性最好。