新能源汽车的快速发展及其续航里程的提升对电池的能量密度提出了更高的要求。在未来的高能量密度锂电池设计中,金属锂由于其超高理论容量(3860mAh/g)和最低电化学电位(-3.04 V)成为了一种十分有前景的负极材料,然而容量的快速衰减和严重的安全问题制约了锂金属负极的实际应用。对锂金属负极性能的改性已经成为目前的研究热点。文章以石墨烯纸为骨架,设计了一种可用于锂金属电池中的高性能锂复合负极。研究内容主要包括:(1)单片石墨烯和石墨烯纸的制备与结构性能表征:(1)电化学辅助-液相剥离法制备得到缺陷少、含氧基团少、厚度小、导电导热等性能优异的石墨烯,并利用透射电子显微镜(TEM)、原子力显微镜(AFM)等设备对制得的石墨烯的形貌、结构及厚度进行了表征;(2)利用真空抽滤技术制备得到自支撑石墨烯纸,并通过扫描电镜原位拉伸实验对石墨烯纸的断裂强度进行了测试。研究结果表明:制得的石墨烯呈褶皱薄片状,电解液的浓度影响制得的石墨烯的厚度,近似存在电解液浓度越高,石墨烯厚度越大的关系;单片石墨烯的厚度影响由其组装的石墨烯纸的强度,石墨烯越薄,石墨烯纸强度越高;结合可变形的拉力-剪切模型(DTS),我们认为石墨烯纸层间存在范德华力、氢键等交链作用,交链作用能够阻碍石墨烯纸层间的受力滑移,而单片石墨烯厚度的减小会增加交链作用,从而增强石墨烯纸强度。(2)锂金属-石墨烯纸复合电极的制备与结构性能表征:通过电沉积法制备锂金属-石墨烯纸复合电极,扫描电子显微镜(SEM)和X射线能谱仪等设备对复合电极的表征显示,电沉积的锂分布在石墨烯纸的表面和层间,这使得石墨烯纸的厚度有一定程度的增加;利用自主设计并搭建的原位电化学-扫描电子显微平台联合系统对锂沉积的过程进行原位、实时、动态地观察,进一步确认锂在石墨烯纸中的分布;分别组装纯锂片、10 h(小时)-锂-石墨烯纸和50 h-锂-石墨烯纸的对称电池,通过电化学性能测试评估以石墨烯纸为骨架制备复合负极的改性方法。测试结果显示,锂与石墨烯纸的复合能够有效降低电池内阻,提升电池的循环稳定性。这是因为石墨烯纸骨架为锂沉积提供了充足的形核位点,分散了锂沉积时的电流密度,从而抑制循环过程中锂枝晶的生长。此外,石墨烯骨架能抑制锂金属在循环过程中的体积变化,从而稳定负极表面的SEI膜。