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在能源危机和环境污染的当今社会,迫切需要发展微生物燃料电池(Microbial fuel cell,MFC)这一新世纪绿色能源技术,其具备生物产电和污水处理两大功效,实为未来能源“发动机”。氧气绿色易得,作为空气阴极微生物燃料电池的电子受体,发生阴极氧还原反应(ORR)。氧气在还原过程中具有较高过电势,须以高效催化剂进行推进,贵金属Pt因其高催化活性一直广泛用于MFC阴极反应。然而,Pt基催化剂价高难得且易中毒失活,难以将其用于MFCs扩大化工业生产。因而寻求一种经济高效且稳定的阴极催化剂在MFCs研究领域刻不容缓。本文以非金属杂原子掺杂碳材料为出发点,以开发经济高效且稳定的阴极催化剂为主要目标,设计合成了高倍氮源掺杂碳黑材料催化剂Nx-CBs,高倍氮源掺杂有序介孔碳材料催化剂Nx-OMCs以及二元非金属元素氮氟共掺杂有序介孔碳材料系列催化剂NF-OMCs。利用多种催化剂表征手段分析结构形貌、元素含量、表面化学、氧还原活性以及其在单室微生物燃料电池(SCMFC)的产电特性等,构建了催化剂结构与氧还原活性和产电特性之间的内在联系,并分析了催化剂在电池产电和污水处理方面的功效及扩大化应用的可行性。在该项研究工作中,首次将有序介孔碳材料引入到SCMFC的研究领域,取得了一些原始创新性的研究成果。其具体研究内容如下阐述:(1)合成氮掺杂碳黑材料(Nx-CBs)作为经济实用型催化剂用于微生物燃料电池的研究。原材料掺杂量x(三聚氰胺:碳黑,质量比)为10,50和70。电化学活性检测和电池性能测试表明氮的掺杂显著提高催化剂性能,且N50-CB相较N10-CB和N70-CB具有更好的ORR活性。负载N50-CB阴极催化剂的SCMFCs具有最高的产能输出,最大功率密度达381 mW/m~2。结合XPS可知,有效含量氮的负载和更高含量的活性含氮官能团能够促进催化剂电催化活性提高电池性能。(2)在Nx-CBs的基础上,以新型材料OMC为载体,合成氮掺杂有序介孔碳材料(Nx-OMCs)首次运用于微生物燃料电池,实现SCMFC的高电压输出和高功率密度输出。系统表征了氮掺杂后催化剂化学组成、形貌和结构特性。N50-OMC在中性溶液中展现出最高的ORR活性催化剂,可实现553±11 mW/m~2的最大功率密度,高于Pt/C催化剂(530±7 mW/m~2)。高石墨氮活性官能团含量,高结构缺陷度,高比表面积以及低电子转移阻抗等特性直接影响合成材料ORR活性位点的加强和产电性能。而且在长达近两个月的运行周期后,N50-OMC电压输出显示出更高的稳定性,下降仅为7%。N50-OMC的高产电率和高稳定性能使其成为Pt基催化剂在微生物燃料电池界的有效替代者。(3)合成二元非金属氮氟共掺杂有序介孔碳系列催化剂(NF-OMCs),在Nx-OMCs基础上,通过二元掺杂并且减少掺杂源用量,初步探索NF-OMCs催化剂的电催化活性及MFC性能。催化剂表征结果显示F不易进入碳结构,但推断F的掺杂能够促进N的负载。电化学测试检测到二元共掺杂(NF-OMC)提高了单元掺杂(N-OMC和F-OMC)的ORR活性,且展现出更高的电压输出和功率输出,表现出更优越的电池性能。但是相比N50-OMC,NF-OMC较差的电化学性能极有可能是F含量太低所致。