磁翻转金属甲酸框架的构筑与研究

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具有负磁化率磁性材料的设计和构筑是一个具有挑战性的课题。本文以胺离子模板金属甲酸框架为基础,借助溶剂热以及微波辅助的方法通过改变使用的有机胺或采用金属掺杂的方法调控金属甲酸框架的磁性,实现了化合物的磁性翻转。另外,成功合成一例结构新颖的多元镧系金属配合物,表现出良好的荧光特性。1、分别采用1,3-丙二胺、3,3’-二氨基二丙胺和1,4-丁二胺为模板,构筑了甲酸铁化合物[NH3(CH2)3NH3]1.1n[FeⅡ2.2FeⅢ0.8(HCOO)9]n(1),[NH3(CH2)3NH2(CH2)3NH3]0.8n[FeⅡ2.4FeⅢ0.6(HCOO)9]n92)和[NH3(CH2)4NH3]0.9n[FeⅡ1.8FeⅢ1.2(HCOO)9]n(3)。化合物 1-3 都具有(49·66)单节点的拓扑结构,手性空间群为P6322,属于六方晶系。磁性方面,化合物1表现出自旋倾斜特征,化合物2为典型的亚铁磁特征,化合物3则实现了磁性翻转。2、通过向红砷镍矿结构的甲酸铁框架中掺杂金属CrⅢ,分别构筑了三例甲酸化合物:[CH3NH2CH3]n[CrⅢ0.4FeⅢ0.6FeⅡ(HCOO)6]n(4)、[CH3NH2CH3]n[CrⅢ0.3FeⅢ0.7FeⅡ(HCOO)6]n(5)和[CH3NH2CH3]n[CrⅢ0.2FeⅢ08FeⅡHCOO)6]n(6)。化合物4-6结晶于三斜晶系均为同构的(412·63)(49·66)拓扑结构,空间群为P31c。由于化合物中CrⅢ掺杂量的不同,化合物表现出不同的磁性特征。化合物4-6均为典型的亚铁磁磁体,随着CrⅢ掺入量的减少化合物6表现出明显的负磁化特征,且化合物5与6出现了交换偏置效应,具有不同的偏置方向和HEB,实现了对磁性的调控。3、在对荧光金属配合物的探索方面,我们选取镧系金属铽作为研究对象,使其与乙酰丙酮络合得到具有荧光性质的铽的十元乙酰丙酮配合物Tb10(Acac)16(OH)14·2H2O(7)。通过对反应速度和溶液pH的控制,合成了多核结构的乙酰丙酮铽簇,而且表现出了较好的荧光特性。
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