碳膜电极与阵列的制备及其电化学传感应用

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纳米碳材料中,碳纳米管和石墨烯因具备独特的结构、优异的光学性能、导电性以及化学和机械稳定性,是目前制备柔性导电薄膜的热点研究材料,在电化学传感器研究方面,不仅广泛用作电极修饰材料,也是构筑导电基底电极的理想材料。随着环境监控、食品安全、医疗诊断等领域的迅速发展,对于具备低成本、快速响应等优点的可应用型电化学传感器的需求也日益增加,而简单可控的电极制备技术对于传感器的实际应用具有重要意义。本论文主要针对目前电化学传感器构筑和使用过程中存在的电极表面污染或钝化后难更新以及电极阵列制备工艺复杂、成本较高的问题,顺应电化学传感器向低成本、便携式、集成型模式发展的需求,建立了碳基薄膜电极及电极阵列的简单可控的制备方法,并对所制电极的电化学分析性能进行考察,制备了低成本的碳基薄膜型电化学传感器,具体研究内容包括:(1)将表面活性剂SDS超声分散的多壁碳纳米管均匀分散液通过真空抽滤方式在滤膜上形成均匀致密的多壁碳纳米管(MWNTs)导电膜层,利用聚二甲基硅氧烷(PDMS)实现滤膜上碳纳米管导电膜层的转移以及碳膜表面的绝缘封闭,得到由PDMS和MWNTs所组成的的柔性复合薄膜,以薄膜裁切端面作为电化学传感界面,将其应用于环境雌激素双酚A的检测,电化学分析测试结果表明,所制备的端面检测电极能够通过对电极末端的简单重复裁切,实现电极表面的快速更新和单个电极的重复使用,克服电极表面污染和钝化问题,成功构建的可裁切的薄膜电化学传感器在CTAB的协同增敏作用下实现了双酚A的快速灵敏测定,并应用于热敏纸样品中双酚A的检测。(2)利用激光雕刻技术在疏水纸胶带上雕刻制备图案化的电极阵列模板,通过有机溶剂超声剥离石墨和表面活性剂超声分散单壁碳纳米管制备石墨烯和碳纳米管分散液,采用模板过滤的方法制备石墨烯和碳纳米管碳基三电极阵列,实现了工作电极、对电极和参比电极集成的高均匀薄膜电极阵列的简单低成本制备。铁氰化钾、双酚A、多巴胺、葡萄糖在碳基三电极体系中都有良好的的电化学响应,表明所构筑的低成本、集成化的石墨烯薄膜以及碳纳米管薄膜三电极体系具备一定的电分析性能,该方法制备的碳基电极阵列在构建简单、低成本、快速检测的便携式纸基电化学传感器中具有潜在的应用价值。
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