【摘 要】
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燃煤烟气中有机污染物的排放由于对自然环境和人类健康的危害而逐渐被引起重视,其中典型VOCs（volatile organic compounds）邻二甲苯因其占比较高且难有效脱除成为人们广泛关注的焦点。锰基催化剂有很好的低温高效性,在脱硝方面具有很好的脱除效果,但是对燃煤烟气中挥发性有机物的脱除鲜有报道。本文以锰基催化剂为基础采用浸渍法和机械球磨法两种不同制备方法制备了改性催化剂,研究了燃煤烟气中
【基金项目】
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国家重点研发计划项目“燃煤过程有机污染物排放控制技术”（2018YFB0605200）；
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燃煤烟气中有机污染物的排放由于对自然环境和人类健康的危害而逐渐被引起重视,其中典型VOCs（volatile organic compounds）邻二甲苯因其占比较高且难有效脱除成为人们广泛关注的焦点。锰基催化剂有很好的低温高效性,在脱硝方面具有很好的脱除效果,但是对燃煤烟气中挥发性有机物的脱除鲜有报道。本文以锰基催化剂为基础采用浸渍法和机械球磨法两种不同制备方法制备了改性催化剂,研究了燃煤烟气中邻二甲苯的催化氧化性能,分析了不同催化剂配方、复杂烟气组分（O2,NO,NH3,SO2,H2O）和典型污染物（Hg~0和NO选择性催化还原）对邻二甲苯脱除效率的影响,研究了不同催化剂催化氧化邻二甲苯的机理影响。首先采用浸渍法制备了锰铈钛催化剂（1）研究了MnCe基催化剂成分配比、MnCe负载量、反应工况及复杂烟气组分（NO,NH3,SO2,H2O）和典型污染物（Hg~0和NO催化转化）成分对脱除烟气中邻二甲苯的影响及其规律;利用GC-MS结合多种物理化学表征手段对反应前后邻二甲苯浓度进行实验和分析,（2）结果表明Mn和Ce的比例为6:4时邻二甲苯的脱除效率最好,在350℃可以达到97%左右的脱除效率;（3）反应空速与脱除效率成反比;MnCe负载量与脱除效率成正比,且烟气组分对邻二甲苯的脱除具有抑制作用,随着相应气体的加入可产生甲酸酯等中间产物;（4）红外分析表明NH3的加入降低了B酸位点的含量,这是导致邻二甲苯去除效率降低的原因;（5）典型污染物（Hg~0和NO选择性催化还原）的加入降低了邻二甲苯的去除效率,使得邻二甲苯脱除效率下降30%-40%。在锰基的基础上为了提高催化剂的比表面积,得到一种高效可回收的催化剂材料,继而对催化剂制备方法和制备材料进行改进,利用机械球磨法制备了锰铁生物质炭催化剂,研究其对燃煤烟气中的邻二甲苯的去除效果影响。主要研究内容和结论包括（1）机械化学合成提高了Mn Fe Ox的均匀性和分散性。通过球磨制备的Mn-Fe的生物炭催化剂Mn和Fe氧化态含量较高,具有较多的路易斯酸位和丰富的官能团。这些特性通过吸附和催化氧化作用有效地促进了复合材料表面上邻二甲苯的转化;（2）对比不同制备条件的催化剂,球磨时间为4 h条件下污染物去除效率最高;（3）机械化学制备的催化剂具有强磁性,饱和磁化强度为24.33 emu/g,这可以实现催化剂与燃煤粉煤灰分离。此项研究构建了新型的锰基催化剂,可有效实现燃煤烟气中邻二甲苯的催化氧化,对燃煤烟气挥发性有机物的处理具有重要意义。
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