【摘 要】
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金属氧化物半导体（metal oxide semiconductor,MOS）基气体传感器,由于具有使用寿命长、结构简单、易集成等优点,在很多领域都有广泛应用。MOS基气体传感器是利用MOS材料与目标气体之间发生可逆的氧化还原反应,并引起MOS薄膜电导率的变化来进行气体浓度检测。但是受MOS材料自身缺陷的影响,大部分MOS基气体传感器仍然具有许多不足,如工作温度高,响应/恢复时间长,选择性差等。为
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金属氧化物半导体（metal oxide semiconductor,MOS）基气体传感器,由于具有使用寿命长、结构简单、易集成等优点,在很多领域都有广泛应用。MOS基气体传感器是利用MOS材料与目标气体之间发生可逆的氧化还原反应,并引起MOS薄膜电导率的变化来进行气体浓度检测。但是受MOS材料自身缺陷的影响,大部分MOS基气体传感器仍然具有许多不足,如工作温度高,响应/恢复时间长,选择性差等。为了解决这些问题,异质结纳米结构,由于其独特的电学和物化特性,经常被用于提升MOS基气体传感器的气敏性能。在异质结纳米结构的构建中,核壳结构是最先且最经常被应用于传感器的设计。但在核壳结构里,核芯MOS材料由于被壳层完全包覆,很难发挥其对于气敏响应的协同效应,限制了整体设计的性能提升。鉴于此,本论文提出了并排设计来构建MOS异质结纳米材料,可同时在目标气氛中暴露异质结中的两种材料,增强它们对气体响应的协同效应。本论文的主要工作内容归纳如下:（1）n-n型并排异质结纳米纤维的构建及其气敏性能研究。首先,通过自主研发的“V型沟槽”静电纺丝技术制备了两种不同组分的n-n型并排异质结纳米纤维（side-by-side heterojunctional nanofibers,SHNFs）,如:n-In2O3/n-WO3并排异质结纳米纤维（IWO SHNFs）和n-In2O3/n-Zn O并排异质结纳米纤维（IZO SHNFs）。本工作系统研究了异质结的组分比和复合比对于器件的乙醇气体响应性能、响应/恢复速度以及气体选择性的影响。对于IWO SHNFs,当复合比例（W/（In+W））为12 mol%时,IWO SHNFs在240℃下对100 ppm乙醇气体的响应为25.59,分别约是纯In2O3和WO3NFs的2倍和4倍。同时,IWO SHNFs的响应/恢复时间为1 s/66 s,均低于纯In2O3NFs。此外,IWO SHNFs对乙醇气体具有更好的选择性。对于IZO SHNFs,当复合比例（Zn/（In+Zn））为55 mol%时,IZO SHNFs在260℃下对100 ppm乙醇气体的响应为82.78,分别约是纯In2O3和Zn O NFs的6倍和11.5倍,是IZO-55-C NFs响应值的1.8倍。同时,IZO-55 SHNFs的响应时间为3 s,略高于纯In2O3NFs（2 s）,但IZO-55 SHNFs的恢复时间为27 s,比纯In2O3NFs的短。综合上述研究发现,IWO和IZO SHNFs的较高的气体响应、较快的响应/恢复速度以及较好的选择性主要归结于设计的n-n型并排异质结构。同时,异质结材料的晶粒尺寸更小和氧空位浓度更高,也对气敏响应的增强有贡献。（2）p-n型并排异质结纳米纤维的构建及其气敏性能研究。相比于n-n结,p-n结会在空间电荷区形成一个由n区指向p区的内建电场。通过合理的设计,这个内建电场将会促进传感材料耗尽层的形成和气敏生电子的输运,进而提升材料的气敏响应值及响应速度。在本工作中,通过静电纺丝制备了两种不同组分的p-n SHNFs,即n-In2O3/p-Ni O（INO）SHNFs和n-In2O3/p-Co3O4（ICO）SHNFs。对于INO SHNFs,当复合比例（Ni/（In+Ni））为10 mol%时,INO SHNFs在260℃下对100 ppm乙醇气体的响应为210.44,约是纯In2O3NFs的32倍,INO-10-C NFs的23.9倍,这个响应值远远高于大多数报告的响应值。同时,INO SHNFs对100 ppm乙醇的响应时间为4 s,略高于纯的In2O3NFs的,但恢复时间仅为36 s,远低于纯In2O3NFs（94 s）,这可能主要归结于p-n结中的内建电场的加速作用。同时,INO SHNFs对乙醇气体的选择性较好。对于ICO SHNFs,当复合比例（Co/（In+Co））为11 mol%时,ICO SHNFs在280℃下对100 ppm乙醇气体的响应达到584.63,约是纯In2O3NFs的61倍,ICO-11-C NFs的148倍。同时,ICO SHNFs对100 ppm乙醇气体的响应时间为17 s,比纯In2O3NFs的高得多,主要归结于其相对更高的响应,但其恢复时间仅为15 s,远低于纯In2O3NFs的。综合上述研究发现,p-n异质结对于MOS材料的气敏响应和响应/恢复速度提升明显,尤其是恢复速度,这主要归结于其内建电场的加速作用。此外,纳米纤维的高比表面积、更细的晶粒、p型MOS的催化性能和并排结构的协同增强效应,也是材料的气敏性能的增强原因。
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