论文部分内容阅读
挥发性有机化合物(Volatile Organic Compounds,VOCs)是一类有机化合物的统称,它作为一种重要的大气污染物,对人类活动和自然环境的危害严重,因此逐渐受到越来越多的重视。目前常用的VOCs治理方法主要有吸附法、冷凝法、直接燃烧法和催化燃烧法等。较其他治理方法而言,催化燃烧法能够在相对较低的温度下对VOCs进行有效彻底的降解,具有治理操作温度低、无二次污染、去除效率高和能耗低等优势。采用催化燃烧法治理VOCs的关键在于研发高效稳定的催化剂,本文将价格相对低廉且催化性能良好的α-MnO2催化剂和新型多孔材料HKUST-1相结合,研究HKUST-1负载α-MnO2催化剂对反应系统内混合气中甲苯的去除效果,并且对所制备的催化剂进行一系列物理化学表征分析。首先,制备并使用单一 α-MnO2催化剂在固定床系统中进行甲苯气体催化降解实验。考察了甲苯初始浓度、背景气体和空速等因素对α-MnO2催化剂催化降解甲苯气体活性的影响。通过实验,确定、验证以上因素对α-MnO2催化剂甲苯去除率的影响趋势为:在其他反应条件不变的情况下,α-MnO2催化剂对甲苯的去除率随着甲苯进口浓度的增加而降低,随着空速的增大而降低,随着催化反应温度升高而提高。其次,通过水热法将α-MnO2催化剂负载到新型多孔材料HKUST-1上制备不同α-MnO2负载量的HKUST-1@α-MnO2催化剂,通过增大分散度提高α-MnO2对甲苯气体的催化降解效率。考察了水热温度、水热时间、反应溶剂组成、金属和配体比例和铜源等因素对合成HKUST-1@α-MnO2性质的影响,通过对甲苯气体的催化降解实验,确定制备HKUST-1@α-MnO2催化剂最佳条件。实验结果表明,在最佳条件下制备的催化剂对甲苯去除率可达90%以上。最后,通过掺杂一定量的Zn2+、Ni2+实现对HKUST-1中部分铜离子的取代,掺杂一定量的Al3+、Fe3+实现对α-MnO2中部分锰离子的取代,对HKUST-1@α-MnO2催化剂进行改良。结果表明,掺杂适量其他金属离子能够在不破坏HKUST-1@α-MnO2催化剂结构的同时,提高催化剂热稳定性和低温催化活性,进而进一步提高了所制备催化剂对甲苯气体的催化降解效率。