剪切辅助下两亲性嵌段共聚物粒子的制备及其性能的研究

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近年来,两亲性嵌段共聚物制备得到的聚集体粒子在生物医药、化学催化和光电技术等领域显现出巨大的潜在应用价值,成为了高分子学科研究的一个热点。自组装、纳米沉淀、电纺和微流体等制备技术受到了大量的研究,但是由于这些方法都存在或多或少的不足令其在应用上受到限制。液-液剪切技术作为一种制备微纳米聚合物线性结构的方法,因为其简单高效的特点得到研究者们的推崇。两亲性嵌段共聚物相比于均聚物具有很多不同的性质,本文主要研究了两亲性嵌段共聚物在粘性介质形成的剪切层流流场下形变过程中受到不同因素的影响,并且探究了制备所得到的聚集体结构的简单应用,主要研究内容和结论如下:1、通过原子转移自由基聚合(ATRP)和开环聚合(ROP)等聚合方法,我们合成得到具有不同构成与结构的两亲性嵌段共聚物聚乙二醇-b-聚苯乙烯(PEG-bPS),聚乙二醇-b-聚甲基丙烯酸甲酯(PEG-b-PMMA),聚乙二醇-b-聚丙烯酸叔丁酯(PEG-b-PtBA)和μ-聚乙二醇-b-聚苯乙烯-b-聚甲基丙烯酸甲酯(μ-PEG-b-PSb-PMMA),并通过核磁氢谱(~1H NMR)与凝胶渗透色谱(GPC)对共聚物进行了表征。2、我们探究了不同实验条件对PEG-b-PS在剪切搅拌下的变形过程的影响。首先发现了亲疏水链段比对其结构形貌影响不大,且主要通过改变溶液中分子链间的缠结作用来影响结果,另外改变共聚物溶液浓度及搅拌速度均能调节棒状粒子的尺寸大小。而不同的分散介质和溶剂则通过调节其溶剂交换速度来影响形变的过程,其中,以乙二醇作为分散介质可以得到片状聚集体,而改用THF或DMF作为溶剂则能得到球状聚集体。而且通过XPS及TEM的证明,确认得到的聚集体外部为PEG链段,而内部一些为类似胶束的纳米区间。3、我们比较不同嵌段共聚物得到的结果,探究嵌段性质对形貌的影响。我们发现了在以THF作为溶剂时可以由PEG45-b-PCL225制得空心球结构的聚集体,并且其球状形态受到亲疏水链段比例影响;另一方面我们分别比较了PCL、PMMA、PtBA作为疏水链段以及星型三嵌段得到的线性结构,发现了疏水链段Tg对于形貌有很大影响,室温下较高Tg的疏水链段有利于形成稳定刚性的线性结构,其中由星型三嵌段可以得到聚合物纤维,而低Tg导致结构的不稳定比如由PEG45-b-PtBA133会得到不规则形貌的聚集体。4、我们探究了制备所得到的聚集体粒子在高分子复合材料与破乳方面的应用。通过与纳米沉淀类似的过程可以得到包覆纳米二氧化硅的PEG45-b-PS143棒状聚集体,并且可以实现高达90%以上的包覆率;另一方面,将经过改性的PEG45-bPS143制得交联片状聚集体,将少量交联片状聚集体加入到由十六烷/水和十二烷基硫酸钠(SDS)形成的水包油乳液(O/W emulsion),可以快速将十六烷从乳液中分离出来,具有很强的破乳效果,其在油水分离方面可能具有较高的应用价值。
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